中空纤维担载掺铁介孔氧化硅膜的制备和结构研究

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本论文以三嵌段共聚物PEO20PPO70PEO20(P123)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以Fe(NO3)·9H2O为铁源,在酸性条件下经溶胶-凝胶过程一步合成了掺铁氧化硅溶胶。通过溶剂挥发诱导自组装(EISA)过程分别在a-Al2O3中空纤维载体内、外表面制备了掺铁氧化硅膜。采用小角X射线衍射(SXRD),等温N2-吸附/脱附,高分辨透射电镜(HRTEM)等手段对非担载膜的结构进行了表征;采用红外(IR)、热重差热(TG-DTA)对所制备膜在热处理过程中的变化进行了研究;担载膜的微观结构和完整性通过扫描电镜(SEM)以及气体渗透测试手段进行了评价。结果表明,以合成的掺铁溶胶经溶剂挥发诱导自组装过程(EISA)可制备出二维六方结构的SBA-15型介孔材料,孔道排列有序;铁物种以γ-Fe2O3纳米晶的形式分散在六方结构的孔壁中;同纯硅介孔材料相比,引入铁后材料的比表面积、孔容、晶胞参数增大,孔径减小。SEM分析表明,在中空纤维管内、外侧担载的膜均表面完整、连续;气体渗透表明所制得的担载膜具有一定的气体选择性。纯硅材料和掺铁材料在载体外侧担载的顶层膜,0.1 MPa的条件下N2气体渗透通量分别为5.40×10-6 mol/m2·s·Pa和6.80×10-6 mol/m2·s·Pa,分离因子a(H2/N2)分别为2.97和3.11,气体通过膜孔的扩散由努森机制控制。在此基础上,对多孔中空纤维载体上有序介孔膜的形成机理进行了初步探讨。
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