橡胶复合材料在交通、医疗以及航空航天等领域具有广泛的应用。未填充的橡胶强度低,耐磨性差,未经过强化的纯橡胶基体没有使用价值,必须通过添加填料进行补强。碳纳米管以其优异的机械性能和使用潜力受到人们的广泛关注,被认为是具有使用价值的补强材料。由于碳纳米管间范德华力的作用,易在橡胶基体中发生团聚现象,因此在实际使用中往往不能达到预期补强效果。近些年来试验研究发现,碳纳米管经过改性处理后可以明显改善团聚现象,能够有效提升其补强作用。分子动力学模拟技术相比于传统实验具有成本低廉、周期短的优势。本文基于分子动力学模拟的方法,基于Material Studio软件对官能化基团改性碳纳米管/天然橡胶复合材料的性能进行研究,有力求从原子分子角度出发,为未来的新材料的研发提供必要的理论支撑和工程指导。首先,建立了不同聚合度的天然橡胶聚异戊二烯分子模型,通过混合热力学理论计算模型内聚能密度和溶解度参数。对计算结果进行分析,选定最能表征实际天然橡胶的聚异戊二烯分子链长和分子模型。对选定结构进行几何优化和退火处理,得到具有最合理结构天然橡胶分子模型。其次,建立了原始碳纳米管,羧基官能化碳纳米管,酰胺基官能化碳纳米管增强天然橡胶复合材料分子模型,采用分子动力学模拟的方法计算力学性能、摩擦学性能以及对玻璃化转变温度的影响。通过分析结合能、界面浓度、界面温度等信息探究官能化碳纳米管对天然橡胶的增强机理。研究发现,官能化碳纳米管可以提高复合材料的稳定性,与天然橡胶形成更好的结合效果,因而可以提高材料的杨氏模量、体积模量和剪切模量。官能化基团的接枝,对复合材料的玻璃化转变温度有一定的提高。不同官能化基团碳纳米管中,酰胺基官能化碳纳米管对天然橡胶的力学性能、摩擦学性能补强最优,天然橡胶基体与酰胺基官能化碳纳米管间结合能最大,复合材料玻璃化转变温度提高最多。最后,建立了六种酰胺基官能化程度碳纳米管增强天然橡胶复合材料分子模型,通过分子动力学方法对模型进行平衡,比较平衡时各组模型势能、动能与总能量的关系。采用分子动力学方法计算不同官能化程度碳纳米管天然橡胶复合材料的力学性能,并通过均方位移和自由分数分析碳纳米填料对天然橡胶的增强机理。结果表明,当碳纳米管酰胺基官能化程度为3.85%时,作为填料填入天然橡胶形成力学效果作用最好,碳纳米管酰胺基官能化程度超过10%时,官能化碳纳米管对天然橡胶复合材料力学性能的增强效应显著降低,随后出现了平台期。碳纳米管酰胺基官能化程度为3.85%时,复合材料整体均方位移最低,此时天然橡胶分子链柔顺度最低,碳纳米管和天然橡胶分子链之间形成了良好稳定性和界面相互作用,使复合材料的结构更加致密,有效阻碍了天然橡胶高分子链的运动。酰胺基官能化程度为3.85%时,自由体积分数最小,分子运动空间最小,纳米填料与基体作用最致密。