【摘 要】
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二氧化钛(TiO_2)光催化技术是一种降解和去除污染物的常用方法。目前普遍认为商用P25-TiO_2是活性最高的纯TiO_2,而且大量的研究也只是围绕P25-TiO_2进行改性,使其能够在可见光下激发,拓宽它的应用区域,忽略了对纯TiO_2本身活性的深入研究。本论文没有盲目追求所谓的当前研究热点,而专注于纯TiO_2材料本身的研究,力求制备出在紫外光下活性高于P25-TiO_2的纯TiO_2。具体
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二氧化钛(TiO2)光催化技术是一种降解和去除污染物的常用方法。目前普遍认为商用P25-TiO2是活性最高的纯TiO2,而且大量的研究也只是围绕P25-TiO2进行改性,使其能够在可见光下激发,拓宽它的应用区域,忽略了对纯TiO2本身活性的深入研究。本论文没有盲目追求所谓的当前研究热点,而专注于纯TiO2材料本身的研究,力求制备出在紫外光下活性高于P25-TiO2的纯TiO2。具体研究工作如下:(1)通过气溶胶辅助技术以及自制实验设备,成功的研发出一种活性比P25-TiO2更高的纯TiO2。整个气溶胶合成过程仅需约10秒钟。通过调节制备温度,可以获得具有不同的结晶尺寸和相组成的TiO2纳米颗粒,这两种因素决定了TiO2光降解污染物的效率。结果表明,在600℃下所制备的气溶胶喷雾TiO2(Aerosol Spray TiO2-600℃:AST-600)活性最好,该TiO2包含94%的锐钛矿晶型以及6%的金红石晶型,其去除甲基橙时的速率常数为1.49,是P25-TiO2的2.4倍。另外,在研究中通过透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、光致发光光谱(Photoluminescence spectrum,PL)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、紫外-可见漫反射光谱(Ultraviolet–visible diffuse reflectance spectra,DRS)、电化学阻抗谱(Electrochemistry impedance spectra,EIS)、拉曼光谱(Raman spectra)以及氮吸附对所制备的纯TiO2进行了表征,证明本实验所制备的纯TiO2不仅活性高于P25-TiO2,而且制备过程方便,成本低,易于规模化生产,可以作为P25-TiO2的替代品。(2)尽管AST-600颗粒也只能在紫外光下激活,但经过石墨相氮化碳(g-C3N4)的修饰,在可见光条件下,AST-600/g-C3N4的活性依然高于P25-TiO2/g-C3N4,进一步说明AST-600可以作为P25-TiO2的替代品。论文对共浸渍法合成的AST-600/g-C3N4材料进行了研究与表征,证明了AST-600与g-C3N4成功的复合在了一起,且其能够在可见光下进行催化的机理为:在可见光的照射下,g-C3N4被激发,在价带上产生光生电子并转移到导带上,在价带上留下空穴。同时由于g-C3N4的导带电动势比AST-600的导带电动势更负,所以g-C3N4导带上的光生电子可以通过两者之间的界面传递给AST-600。又因为g-C3N4的价带电动势比AST-600的价带电动势小,所以其空穴依旧停留在自身的价带上,光生电子和空穴进行了有效的分离,从而使得AST-600/g-C3N4复合材料可以在可见光下被激发,产生光催化活性。
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