FeOCl非均相光芬顿降解尿液中两种药物类污染物的研究

来源 :北京交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wanglq2009
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近年来,铁路建设得到快速发展,列车排污系统在原本“直排式”的基础上增加了集便器,从而产生了新的一类废水——集便器污水。集便器污水主要由人体粪尿组成,具有高有机物浓度、高SS、高氨氮的特点,所含有的药物类污染物浓度比污水处理厂中的浓度高2~3个数量级并具有毒性。目前,尿液源分离和处理被认为是一种解决水体中氮和磷过量的有效方法,尿液中所含有的高营养成分可以被用于生产肥料,而将尿液中的药物和营养物质分离就需要对尿液中的药物进行有效降解,这不仅从源头上控制了药物类污染,并且为尿液资源回收提供了便利。本研究选取人体尿液普遍存在且生物降解性差的两种药物类污染物—磺胺甲恶唑(SMX)和卡马西平(CBZ),进行光芬顿降解研究。本文采用灼烧热分解法制备氧基氯化铁(FeOCl)粉末,通过XRD、SEM、TEM和XPS方法对反应前后的FeOCl进行表征,确认其元素组成及存在价态,表明FeOCl呈典型的长方体形状、层片状结构,具有良好的纯度和结晶度。同时,验证了反应前后FeOCI的重复利用性。普通配水试验中,对比了 UV、H2O2、FeOCl、UV/FeOCl、UV/H202、FeOCl/H202和UV/H2O2/FeOCl 7种体系下SMX和CBZ的降解效果,表明光芬顿体系下这两种药物类污染物的降解效果明显优于其他体系。根据控制不同变量的试验,选定SMX和CBZ的最佳反应条件。结果显示,SMX的最佳反应条件是催化剂为FeOCl,H2O2浓度为8 mM,FeOCl粉末投加浓度为0.2 g/L,SMX初始浓度为100 μM;CBZ的最佳反应条件是催化剂为FeOCl,H2O2浓度为10 mM,FeOCl粉末投加浓度为0.2 g/L,CBZ初始浓度为100 μM。在最优条件下定量分析了整个体系的H2O2和NH4+-N浓度,结果表明,该光芬顿体系反应过程中H2O2浓度下降较少,NH4+-N浓度变化侧面反映了 SMX和CBZ的降解过程及降解中间产物的结构。本文还对溶液中五种常见阴离子对降解过程的影响展开研究,结果表明,CO32-、HCO3-和Cl-在不同程度上抑制了 SMX和CBZ的降解,NO3-和SO42-对光芬顿体系的最终作用效果取决于离子浓度。人工合成尿液试验中,低浓度的SMX和CBZ在不同体系中表现出不同的降解效果。通过对比SMX在合成新鲜尿液和合成水解尿液中的降解去除率和一级反应动力学常数可以得出,降解效果呈现出为UV/H2O2/FeOCl>UV/H2O2>UV/FeOCl>UV>FeOCl/H2O2的特点,有UV辐射的4个体系的降解去除率均为90%左右,且各体系在两种合成尿液中的降解效果差距不大,表现出低浓度SMX的强光催化降解效果。CBZ在新鲜尿液和合成水解尿液中的降解效果顺序为UV/H2O2/FeOCl>UV/H2O2>FeOCl/H2O2>UV/FeOCl>UV,UV/H2O2/FeOCl 体系下CBZ的降解去除率和反应速率可达其他体系的两倍以上,且各体系在两种合成尿液中的降解效果有明显差距,表明对CBZ降解起主要作用的是体系中的·OH,光芬顿体系对该类难降解物质具有明显的优越性。
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