目前,化石燃料的大量燃烧已经对环境产生了严重污染,随着人们生活水平的提高,人们对可再生的清洁能源的需求量也在与日俱增。能量密度值高、价格低以及无污染物排放的燃料电池、金属-空气电池是缓解当前能源短缺、环境恶化问题的重要器件。然而,燃料电池中的关键是氧还原反应（ORR）的催化剂,高效的催化剂可以降低ORR的能垒。因此,开发高效、清洁、成本低的催化剂对于燃料电池的应用具有重要意义。目前,Pt基等贵金属催化剂对ORR具有较活性。然而,贵金属催化剂成本高、储量低、稳定性不好等问题限制了其大规模应用,因此,集中主要力量研究效率高、性能好、价格便宜并且稳定性好的非贵金属催化剂显得格外重要。过渡金属和氮共掺杂的碳催化剂,具有与Pt基贵金属类似的催化活性,且储量丰富,价格低廉易得,因此被认为是Pt基贵金属催化剂最有前景的替代品。金属有机骨架（MOFs）是一类金属离子/簇和有机配体构成的新型多孔晶体材料,MOFs具有超高的比表面积、明确的孔结构等独特优势。在过去的几十年里,MOFs被广泛用于制备功能纳米材料的前驱体。由于MOFs具有各种有机配体、不饱和的金属位点进行配位以及吸附小分子的有序孔结构,因此MOFs是理想的用于锚定金属物质的前驱体。通常,使用MOFs作为MOF衍生的单原子催化剂（SACs）的前体不仅可以提高催化剂的金属负载量,而且可以提高SACs的稳定性,这在电化学能量转换领域引起了极大的兴趣。然而,MOFs也存在导电性差、稳定性差,这也严重阻碍了它们在电催化中的应用。在这种情况下,通过将一个MOF组装在另一个MOF中制备核壳MOF,不仅可以保留原有MOF的物理、化学和结构优势,而且这种核壳结构可能会产生一些意想不到的协同效应。因此,我们利用MOFs为原料,通过构建多级核壳,选取不同的金属来合成了一系列双金属核壳MOF,并通过简单热解方法来制备一系列不同金属的单原子催化剂。具体的研究内容如下所列:1.以ZIF-8作为模板,采用简单的溶剂热的方法来制备了单层的Fe-ZIF,然后以单层的Fe-ZIF为晶种来进行第二步合成一系列不同Ni含量的Ni-ZIF,通过简单的热解过程得到了一系列Nix-NC@Fe-NC的核壳材料,由于有机配体作为碳源无需外加碳源,从而使材料具有相对较好的ORR性能。我们通过上述合成方法合成的Ni30-NC@Fe-NC催化剂的比表面积达到1106.1 m~2/g,拥有大量的微孔结构,在0.1 M KOH溶液中催化剂的半波电位达到0.86 V,极限电流也达到了3.16 m A cm-2,优于其他催化剂包括商用的Pt/C催化剂。催化剂Ni30-NC@Fe-NC的高稳定性,在20000s内仅显示出7%的轻微电流衰减,仍然保持93%的电流。2.在调节壳层金属含量的基础上,为了进一步提高材料的ORR性能,我们又探究了壳层不同金属对ORR性能的影响。同样,我们以ZIF-8作为模板,采用简单的溶剂热的方法来制备了单层的Fe-ZIF,然后以单层的Fe-ZIF为晶种来进行第二步合成一系列不同金属的M-ZIF@Fe-ZIF,通过简单的热解过程得到了一系列M-NC@Fe-NC的核壳材料,由于有机配体作为碳源无需外加碳源,从而使材料具有相对较好的ORR性能。其中Pt-NC@Fe-NC催化剂的比表面积达到1121.903m2/g,拥有大量的微孔结构。因为双金属之间的协同作用,合成的Pt-NC@Fe-NC的催化剂在ORR方面有了出色表现,其中,在碱性电解质中催化剂的半波电位竟然高达0.93 V,优于的其他催化剂包括商用的Pt/C催化剂。此外,Pt-NC@Fe-NC具有良好的稳定性,与商业的Pt/C相比,我们进行了i-t测试,测试进行了20000s的情况下,仅有5%的电流损耗。