近年来,石墨烯的发现推动了二维材料的研究热潮,目前,已有众多二维材料引起了研究者的广泛关注,InSe便是其中一种。与其他二维材料类似,InSe具有相对较强的层内原子相互作用,而层间靠较弱的范德华力相互结合,层间距约为0.8 nm,原子面的排列顺序为Se-In-In-Se。它具有较高的载流子迁移率约为10~3 cm~2 V-1 s-1,同时,各向异性的晶体结构导致了较强的电子结构各向异性。在电催化析氢催化活性方面,InSe呈现出较高的活性和稳定,且其催化活性可通过能带及边缘特性修饰进行调控,具有很好的前景。本文主要通过其结构的原子级修饰来优化其电子结构特性,分别从材料的析氢性能、磁性掺杂及Janus结构的电子特性等方面展开如下详细探究。（1）首先,以第一性原理为手段,探索了一维InSe纳米带的析氢性能,通过在锯齿状InSe纳米带上不同In、Se点位及对应空位处吸附特性的对比研究,得出边缘态可以促进电催化析氢活性的结论。另外,析氢活性还可通过在平面引入空穴进一步增强。这一增强特性与吸附H原子的s轨道和In、Se原子的p轨道之间的杂化密切相关。这些原子间相互作用导致费米能级处出现明显的局域间隙态,局域的间隙态具有增强析氢性能的特征。与此同时,这种相互作用导致电子转移,在氢吸附位点处富集,进而减弱了氢的吸附并降低了在析氢过程中的解吸能。（2）研究了第四周期过渡金属掺杂对单层InSe磁性特性的修饰,发现Mn掺杂表现出能量稳定的磁基态特征,并且Mn掺杂体与基体中相邻基体In或Se原子之间的s,p-d轨道杂化导致费米能级附近能级分裂出现带隙态。为探究其磁性交换机制,引入两个Mn掺杂原子。结果表明,两个Mn原子间以形成Mn-In-Se-Mn杂化链的方式形成能量稳定的铁磁相互作用,这种作用具有高度的各向异性和方向依赖性。我们的结果揭示了Mn-InSe体系在自旋电子学器件中具有良好的应用前景。（3）分析了类InSe单层硫族化合物Janus结构的电子性质的演化过程,发现In2Se Te-Janus结构内在的直接带隙,并且Se原子和下层Te原子之间的pz轨道强耦合作用增强层间的相互作用,进而导致带隙发生明显变化。此外,In2Se Te中空穴的有效质量的分析奠定了该结构是p型半导体的理论依据。通过对比内外电场对Janus结构镜面对称性破坏,并通过提供额外的通道来调节其电子结构,探究价带可调性。In2Se Te-Janus结构为二维材料在光电子纳米器件中的应用提供了新途径。