【摘 要】
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中药水提液是中医药发挥药效作用的一种重要形式,但作为一种复杂的溶液体系,其中含有许多高分子成分,包括蛋白质、果胶、淀粉、纤维素、半纤维素等。目前,膜技术因具有多种优势而应用于中药水提液的分离精制,以去除其中的高分子成分并保留药效小分子成分,但同时,这些高分子成分也会对膜造成污染,导致小分子的透过效率降低,从而降低分离效率。基于上述背景,本课题使用有机超滤膜对中药水提液的模拟溶液进行分离精制,并采用
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中药水提液是中医药发挥药效作用的一种重要形式,但作为一种复杂的溶液体系,其中含有许多高分子成分,包括蛋白质、果胶、淀粉、纤维素、半纤维素等。目前,膜技术因具有多种优势而应用于中药水提液的分离精制,以去除其中的高分子成分并保留药效小分子成分,但同时,这些高分子成分也会对膜造成污染,导致小分子的透过效率降低,从而降低分离效率。基于上述背景,本课题使用有机超滤膜对中药水提液的模拟溶液进行分离精制,并采用多种分析方法研究此过程中高分子成分所造成的膜污染情况以及对药效小分子成分的透过造成的影响,以阐释中药水提液中的高分子成分在超滤过程中的膜污染机制和小分子的透过规律。具体的研究内容包括以下几个方面:（1）实验选取中药水提液中最常见的三种高分子成分（果胶、蛋白质和淀粉）和生物碱类、苷类、酚酸类这三类代表性药效成分（巴马汀、小檗碱、栀子苷、原儿茶酸）作为模型分子,配制成中药水提液的模拟溶液,并选取CA、PAN、PES和PVDF这四种有机超滤膜对其进行过滤分离。结果发现:果胶、蛋白质和淀粉的截留率分别在85.0%、95.0%和75.0%以上,说明超滤膜对高分子的截留效果较好。且三种高分子的截留率受到其粒径分布和污染机制的影响,淀粉分子的粒径更大,更倾向于在膜表面形成较疏松的滤饼层,故其余淀粉分子易穿过滤饼层的缝隙透过膜,因此相较之下淀粉截留率偏低;蛋白质分子的粒径最小,更易堵塞在膜孔表面或内部,使其他的蛋白质分子难以透过膜,因此截留率最高;而果胶分子的粒径分布介于二者之间,因此截留率也介于二者之间。（2）被截留的高分子会对膜表面造成污染,因此将每个膜过滤实验所得的渗透通量分为两部分,对Hermia模型进行分段拟合,以研究其污染模型。结果发现:滤饼过滤、完全阻塞、中间阻塞和标准阻塞四种基本模型都对膜污染做出了贡献,但因四种不同性质的小分子和膜分别与高分子之间发生不同的相互作用,改变了高分子的结构与聚集,导致每组实验的污染模型不同。污染模型也对小分子的透过过程产生了影响,如滤饼过滤模使小分子透过率较高,而完全、中间阻塞导致小分子透过率降低。此外,因不同粒径的污染物对膜所造成的污染机制不同,故每组实验的污染模型受到高分子的粒径分布情况的影响,二者可相互对应。（3）为了更准确详细地了解膜污染的机制,除了污染模型,还采用了 xDLVO理论来研究污染物与膜以及污染物与污染物之间的相互作用,且当总界面自由能为正值时,表示膜与污染物之间相互排斥,具有减轻膜污染的效果,反之则加重膜污染。结果发现:不同小分子存在时创造了不同的溶液环境,使高分子之间的凝聚状态发生变化,影响其聚集过程,而不同性质的膜与高分子之间也具有不同的界面相互作用,可以促进或减轻膜污染。以d=3nm为分界点,在高分子与膜的距离大于3 nm时,总界面自由能由静电相互作用控制且表现为减轻膜污染的作用;随着距离减小,其由极性相互作用所控制,在不同实验环境下对膜污染的影响不同。（4）分子动力学模拟则从微观角度探究了高分子和小分子间的相互作用。结果发现:范德华和库伦相互作用为主要的相互作用类型。果胶和蛋白质都对巴马汀和小檗碱表现出较强的吸附作用,对栀子苷和原儿茶酸的吸附作用却趋近于0,因此巴马汀与小檗碱更容易被保留而具有低透过率,约为60.0%,而栀子苷与原儿茶酸的透过率约为90.0%;淀粉对巴马汀和小檗碱的吸附作用与对栀子苷和原儿茶酸的吸附作用之间的差值较小,因此四种小分子的透过率相近,均约为95.0%。这与静电作用的结果一致,即带负电的果胶与蛋白质会吸附带正电的巴马汀和小檗碱,而对呈现电中性的栀子苷和带负电的原儿茶酸影响却很小;淀粉分子一般呈现电中性,因此对巴马汀和小檗碱的吸附作用大大减弱。通过本课题的研究,可以更加了解在超滤过程中,中药水提液中的高分子造成膜污染的机理及其对小分子透过的影响,从而根据实验结果,采取改变操作或环境条件等方法降低膜污染,提高分离效率,为推广膜分离技术在中药分离精制领域的应用做出贡献。
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