【摘 要】
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随着放电等离子体废水处理技术的发展,特别是两相体放电处理废水研究的深入,迫切需要放电物理理论和化学反应动力学理论密切结合起来,使研究水平由宏观的、唯象的而到微观的
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随着放电等离子体废水处理技术的发展,特别是两相体放电处理废水研究的深入,迫切需要放电物理理论和化学反应动力学理论密切结合起来,使研究水平由宏观的、唯象的而到微观的分子水平,而目前国内外关于气液两相体放电反应的化学动力学研究尚不多见。本文在深入地分析了放电等离子体化学本质特征的基础上,探讨了气液两相体放电化学反应动力学的研究内容和方法,结合放电理论初步建立了气水两相体放电化学动力学模型,并做出了计算和分析。主要研究内容包括:建立了水中气泡放电反应的化学动力学模型,并对包含8个物种的8个方程进行了求解,计算模拟了单次放电产生的各活性物种浓度随时间的变化趋势。结果表明:(1)放电初始诱导反应产生的H2O2在后续的自由基反应中浓度逐渐降低,且电压高时要比电压低时更快,在1~1.5ns内降为零。(2)O2的浓度持续升高,在50~60ns内浓度达到平衡,且电压越高浓度就越高。(3)·OH和HO2·的浓度变化趋势都是先增后减,最后减少为零,·OH达到最大浓度值的时间大约在9~13ns之间,要长于HO2·(2~3ns);两个物种在高电压下浓度值要高于低电压下的,且达最大浓度后高电压下要比低电压下浓度下降得快,基本上在相同的时间趋于零。建立了气中喷雾放电活性物种产量的计算模型,研究了单个液滴颗粒表面活性物种产量随两相体放电特征参数的变化规律。结果表明:(1)随着两相体介电常数差异的增加,活性物种产量增加,其增加量对介电常数差异变化的灵敏度下降;(2)随着液滴体积分数增加,活性物种产量增加,其增加量对体积分数变化的灵敏度上升;(3)液滴荷电时的活性物种产量要比未荷电时的产量大2~10倍。上述研究成果对气液两相体放电机制的研究将起到重要的作用。
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