在全活空间自洽场（complete active space self-consistent field）方法的水平上,采用cc-pVTZ（Dunning correlation consistent triple-zeta）基组,研究了CH2CHCN在S₀, T₁,和1π2πC≡N*态上解离生成CH₂CH + CN和CH₂C + HCN （π轨道的定义请参考计算方法）的反应机理。通过搜寻势能面交叉线上的最小能量点,找到了圆锥交叉点:一个是从1πC≡Nπ1*到1π2π1*态的交叉点,称为CI₁;另一个是从1π2π1*到基态的S0交叉点,称为CI₂。还找到了一个从基态到第一三重态的系间窜越对应的交叉点T1/S0。所有的关键点能量都经多组态二级微扰方法（multiconfigurational second-order perturbation method）进行校正。在每一个交叉点,都通过分析导数偶合（derivative coupling）和自旋梯度差（unscaled gradient difference）两个矢量来判定分子在无辐射跃迁到达低能级后可能的构型变化趋势,从而推测分子可能发生的反应。一旦分子被光激发到1π2π1*或者1πC≡Nπ1*态上,将发生类似的过程:通过交叉点CI₁和CI₂最终回到基态。我们的结果表明,在193 nm光激发条件下,最可能的反应路径是继激发态经交叉点回到基态的无辐射跃迁之后的在基态上的HCN消去反应。这与实验上的结论一致。本文论述的1π2πC≡N*势能面上的解离路径,在193 nm光激发下因能量很难发生,但是本文结果可为高能激发提供有用的信息。