半导体硫化物自构型微腔中光—物质耦合及应变调控

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半导体纳米结构光学微腔由于在光-物质耦合作用研究中对光场良好的限制作用受到了人们越来越多的关注。而一些具有特定形貌的半导体纳米材料,由于其结构自身不仅可以构成光学谐振腔还具有提供光学增益的特性,非常有利于探索光-物质耦合作用相关基础问题的研究和潜在的光电子器件应用价值。Ⅱ-Ⅵ族半导体材料作为典型的宽禁带直接带隙材料,形貌丰富多样,且具有较大的激子束缚能和较高的振子强度值,一直是研究光-物质耦合效应的绝佳载体,硫化镉(CdS)作为其典型代表材料之一,在可见波段的光电子器件如纳米激光器、光探测器和光波导方面具有重要的应用价值。而最近几年,随着单原子层石墨烯机械剥离制备方法的提出,过渡族金属硫化物作为典型的层状结构材料重新进入了人们的研究视野,目前已经有研究证明该材料具有大的激子束缚能和振子强度,这无疑又为光-物质耦合物理机制的深入研究注入了新的活力。除此之外,我们发现人们对于纳米材料中光-物质耦合的调制手段还非常有限,大多是依赖于对温度、电场、磁场或样品尺寸的控制,这些调制方法调节范围窄、设备需求高,极度地限制了应用方向的发展。随着“弹性应力工程”的提出,人们对应力调制作用下纳米材料的电学特性和光学特性方面都有了较多的研究,而对于应力作用于光-物质耦合方面的调制影响还非常缺乏。因此,本论文将针对以上所提出的现状和问题来研究不同材料中的光-物质耦合作用以及应力对其的调控作用,论文的主要内容如下:为了满足测试中亚微米空间分辨率的需求,自行设计和搭建了一套基于显微镜系统和单模光纤的微区荧光/反射/角分辨光谱测量系统,其中微区荧光/反射光谱测量系统是以单模光纤作为视场光阑放在二次放大成像面上,实现了亚微米量级的空间分辨率,而微区角分辨光谱测量系统可以实现通过一次性拍照方式获取半导体纳米结构微腔中的模式色散关系。以过渡族金属硫化物(TMDs)代表性材料二硫化钨(WS2)为研究载体,巧妙利用WS2较高的介电常数获得了厚度可控的自构型法布里-玻罗(F-P)微腔结构,首次研究了 TMDs材料中激子与自构型微腔模式之间的强耦合效应。通过对体材料机械剥离并利用原子力显微镜选取合适的纳米薄片厚度,有效地调控了 WS2中激子与薄片上下表面自构型F-P微腔之间能量失谐,在实验上直接观测到了 WS2纳米薄片中激子和腔模之间的反交叉行为,并基于耦合振子模型研究了微腔极化激元的色散关系,估算出了 WS2中A、B激子的拉比分裂和振子强度值,为探索层状结构材料的强耦合效应开辟了新的思路。提出了制备周期性弯曲CdS纳米线/带的新方法,该方法操作简便、稳定性高、可调节性强,在此基础上重点研究了应变对CdS纳米带中激子能级及动力学行为的调控作用。利用微区荧光/反射光谱测量系统,详细表征了不同偏振条件下应力对CdS纳米线/带中激子的能级调控作用,实验表明不同结构中应力调制作用下激子的辐射行为具有不同的物理机制。利用时间分辨单光子技术研究了应力作用下CdS纳米带中A、B激子的动力学过程,发现拉伸应力的调制作用下A、B激子之间能量差的增大将会导致A激子的寿命增加,B激子的寿命缩短,为提高光电子器件的性能方面提供了一个有效的途径。研究了单个CdS纳米带中的微腔效应和激射现象,利用弹性应变工程方法首次调控了 CdS纳米带中的激射行为。实验表明应力对多模激射辐射产生了模式选择的作用,而对于单模激射辐射,激射模式几乎不随应变发生移动。此外,引入杨氏双缝实验思想,利用微区角分辨光谱测试系统在实验上直观地获得了 CdS纳米带中激射模式的宇称信息。该项研究工作将会为柔性发光器件以及全光学片上器件的设计开发提供新的思路。
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