金属掺杂碳纳米管电极应用于微生物燃料电池处理废水研究

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微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)是一种集产电和污水净化为一体的新型水处理技术,是污水处理理念的重大革新。微生物燃料电池具有来源广泛、反应条件温和、环境友好、直接将底物的化学能转化为电能、环保无污染等优势,但产电性能低限制了微生物燃料电池的推广应用。反应方式(单双室微生物燃料电池、旋转阴极式等)、微生物、底物浓度、电极等是影响微生物燃料电池产电性能的主要因素。阳极是微生物附着并能够产生电子的部位,阳极材料及结构将直接影响着底物氧化、电子产生和电子传递等过程,因此,选择合适的电极材料是提高微生物燃料电池产电性能的关键因素。本研究主要从研究微生物燃料电池的阳极材料出发,筛选出最优的金属元素掺杂碳纳米管的电极。本文研究了金属元素掺杂表面改性碳纳米管电极作为阳极时对微生物燃料电池产电性能的影响,考察了电极的制备条件、金属元素种类的选择、掺杂含量、反应室温度、底物初始浓度、COD去除率等因素。本研究主要以99.9%的纯钛为基体,分别选择锌(Zn)、镉(Cd)、银(Ag)、镧(La)、钆(Gd)五种金属元素与预处理的碳纳米管(CNTs)结合,采用溶液共混法制备不同金属元素掺杂的碳纳米管电极。以该电极为阳极,石墨电极作为阴极,饱和甘汞电极为参比电极,葡萄糖为基质配置模拟废水,构建了双筒型微生物燃料电池。以模拟废水为目标降解物,考察了不同阳极材料在MFC下的产电性能。同时采用红外光谱(IR)、场发射扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDAX)、X射线衍射仪(XRD)等方法对电极材料进行表征,研究碳纳米管钛板形貌,掺杂了金属元素催化剂的碳纳米管钛板的晶型和金属元素的掺杂方式。结果表明,经过表面改性的碳纳米管,可以加速阳极产电微生物膜形成的同时,还可以提高整个微生物膜的产电能力;所制备的金属元素碳纳米管钛板作为阳极具有较好的产电性能;金属元素的掺杂使得碳纳米管复合材料具有更高的比表面积和界面面积,更易于结合产电微生物产生的质子,得到更多的电子,从而提高产电功率和电流密度;硫化锌掺杂的效果优于同一副族的硫化镉,以及在相同条件下的贵金属银和稀土元素:在外电阻230Ω,废水浓度为1257mg·L-1,温度40℃,硫化锌掺杂量为0.5g,微生物燃料电池的平均输出电压为859mV,最大输出电压可达到1030mV,最大产电功率密度31.2mW·m-2,最大电流密度为94.67mA·m-2, COD去除率约92%。本课题的创新之处:(1)研究了制备金属元素掺杂碳纳米管电极的最佳条件和催化反应条件;(2)优选出产电性能最优的金属元素掺杂碳纳米管电极进行研究,初步探讨掺杂金属元素影响微生物燃料电池产电性能的机理及废水处理的效果。
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