聚酰亚胺基高介电常数复合材料的设计、制备与性能研究

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随着电子、信息等产业的发展,迫切需要高介电常数的易加工材料。聚酰亚胺作为一种良好聚合物基体材料,具有良好的综合性能,常被用作介电材料,但介电常数低。基于聚酰亚胺可以与其它粒子有良好的复合、相容性,本论文采用聚酰亚胺与高介电的无机粒子复合,研究具有良好加工性、耐热性、重量轻的高介电常数的复合材料的制备、结构与性能。 研究中,采用前体溶液共混和原位聚合的方法,分别将钛酸钡(BaTiO3)、Li和Ti改性NiO(LTNO)、多壁碳纳米管(MWNTs)以及BaTiO3-MWNTs与聚酰亚胺复合制备聚酰亚胺基复合材料,以提高聚酰亚胺的介电常数,考察了各种复合材料的结构与性能的关系,特别是介电性能与结构的关系,并对各体系的介电性能进行了理论拟合。 对于聚酰亚胺/BaTiO3体系,将偶联剂改性的BaTiO3加入到聚酰亚胺基体中制备成聚酰亚胺/BaTiO3复合膜,考察了BaTiO3粒子的体积分数、大小、填充方式、偶联剂的用量和种类、制备方法、温度和频率对介电性能的影响。发现通过对BaTiO3粒子进行偶联剂表面改性、增加粒子的粒径、采用原位聚合方法和双模式填充法都可以增加复合膜的介电常数。而复合膜的介电常数和介电损耗随粒子的体积分数的增加而增加,当BaTiO3的体积分数为0.5时,复合膜的介电常数可达35,介电损耗只有0.082,而且复合膜的介电常数和损耗具有温度和频率不敏感性。经过偶联剂表面处理的BaTiO3粒子可以很均匀地分散在聚酰亚胺基体中,从而增加复合膜的热稳定性。 对于聚酰亚胺/LTNO体系,采用溶胶-凝胶法制备了超高介电常数的LTNO粒子,粒子的高介电常数来源于它的双层结构。将LTNO粒子与聚酰胺酸共混并亚胺化后可制备聚酰亚胺/LTNO复合膜,复合膜的热稳定性有所降低,但介电常数有了很大的提高,当采用Li摩尔含量为0.3的Li-03粒子作为填料时,复合膜的介电常数可达570,介电损耗为1.2(体积分数为0.4)。但介电常数和损耗随温度和频率的变化程度增大,特别是在粒子的体积分数较大时。通过增加Li的含量或减
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