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近几年二维功能材料经历了蓬勃的发展,展现出强劲的发展势头,提供了大量的创新机会,激发了广大研究人员对其的研究热情。开发二维功能材料在催化领域的应用,取得了重大进展。目前研究人员采取了大量措施对二维功能材料的催化性能进行改良,设计出更加优秀的二维催化剂。其中,实现对二维功能材料催化剂的有效调控,成为了研究的重点。目前密度泛函理论（DFT）计算是二维材料研究的重要工具之一。本文的研究中,我们通过使用DFT计算的方法,尝试了通过不同的手段对常见的几种二维材料催化性能的调控。主要包括以下工作:（1）过渡金属碳/氮化合物（MXene）是一类新型的二维材料,具有独特的层状结构和极好的导电性能,被广泛应用在电催化和光催化领域。MXene材料中存在一种“三明治”有序双金属构型,目前对其进行的研究工作较少,且很少有人将其应用在催化领域。本文采用第一性原理计算的研究方法,探索了双金属结构对MXene材料析氢反应（HER）催化性能的影响。首先我们构建了双金属MXene结构模型并进行结构优化,从而对其HER催化反应的活性进行表征,通过对比双金属MXene材料与相应的单金属MXene材料的催化活性,我们发现有序双金属构建可以有效改善MXene材料的析氢活性,同时表面吸附氢原子的浓度也将对材料的HER催化活性产生影响。（2）与许多其他的二维材料类似,缺陷也广泛存在于MXene材料中。本文分别构建了含有不同点缺陷的MXene材料模型,采用第一性原理计算的方法,系统地研究了MXene材料中金属原子层、C/N原子层、表面官能团的空位型点缺陷对其HER反应活性的影响。我们的研究表明金属原子缺陷将降低材料催化活性,而C原子缺陷和表面-O官能团的缺陷将明显提高MXene材料的HER催化活性。同时改变表面吸附H原子的浓度也可以调控材料的HER催化活性。（3）类石墨相氮化碳（g-C3N4）因为具有独特的电子结构、良好的稳定性和低廉的成本,成为了一种优秀的光催化剂。但是因为其较高的光生载流子复合率,严重制约了它在光催化领域的应用。将黑磷量子点（BPQD）与其复合构建BPQD/g-C3N4异质结构,可以有效改善其光催化性能。本文通过第一性原理计算的方法对这一过程进行了计算模拟。首先,我们构建了一个接近真实尺度的结构模型,通过计算其电子结构、差分电荷密度、局域电荷分布等信息,明晰了其范德华II型异质结的本质,详细阐述了其光催化反应中光生电子、空穴的迁移路径,分析了该异质结的光催化机理。