镁合金是密度最小的结构材料。既具有高比强度,又有优良的可铸造性能、散热性能、耐冲击性能、消震性能、电磁屏蔽性能、阻尼性能等特点,在交通汽车、航空、航天、火箭、国防军事、化工、生物医药、运动器械和电子产品等领域具有广阔的应用前景。镁与气体之间的相互作用是镁基材料在冶炼、制备、加工、运输和应用过程中不可回避的问题,既具有突出的科学意义,又具有重要的工业价值。然而,由于镁的高活性和技术条件的制约,从原子尺度上观察镁与不同性质气体（氧化性、惰性、还原性）之间的反应过程和相关理论模拟解释至今依然十分缺乏,严重制约了镁合金的扩大应用。为了解决这一难题,本文通过球差矫正环境透射电子显微镜原位观察实验与密度泛函理论模拟计算结合的方法,从原子尺度上揭示了纯镁原位氧化与氢化反应过程与机理;阐明了纯镁在二氧化碳气体环境中,在电子辐照下的震荡升华机理;在镁的氢化基础上,提出并研究了含有催化性能金属的镁合金的氢化反应过程与机理以及另外一种含有特殊结构（位错）的镁合金的氢化过程。具体结论如下:本文通过原位环境透射电子显微镜实验观察结合密度泛函理论计算研究了单晶Mg的原子尺度氧化过程和机理。研究结果首次证实单晶Mg在初始氧化过程中发生了隔层氧化。DFT计算表明,隔层氧化作用与Mg表面上特殊的八面体吸附位点有关,归因于O原子向亚表面的四面体位点扩散所致。MgO层的向外外延生长和MgO/Mg界面的向内迁移同时发生。而且,MgO/Mg界面的向内迁移速率比MgO层的外延生长速率快约六倍。向内增长与两个界面的迁移相关:（020）MgO||（010）Mg和（200）MgO||（0002）Mg。且（020）MgO||（011—0）Mg界面的平均迁移速率是（200）MgO||（0002）Mg界面的平均迁移速率的两倍,并表现出典型的各向异性氧化特征。为进一步研究其他镁合金的氧化行为提供指导。本文使用原位环境透射电子显微镜实验方法研究了Mg在CO2气体环境中,在电子束辐照条件下镁的独特相变升华现象。与Mg的氧化现象不同,由于电子辐射和CO2的共同作用,Mg表现出了强烈的升华现象。升华的根本原因与非晶MgCO3的形成和分解有关。在中等电子剂量下,MgCO3相的直接升华导致了纯Mg连续升华。在大量的电子剂量下,无定形的MgCO3的分解在加速Mg的升华中起着至关重要的作用,从而引发Mg在CO2气体环境中独特的振荡升华现象。研究表明,振荡的原因源于一阶可逆MgCO3的相变。本文通过原位环境透射电子显微镜实验结合密度泛函理论计算的方法对Mg的氢化过程进行了研究。结果表明:1),Mg在电镜的真空环境中,无电子束辐照时,很难与残留的O2发生氧化,在电子辐照下会发生氧化,反应由边缘向中心进行。反应产物为小矩形块的岛状MgO;2),Mg在氧含略高（>0.01）的氢气中,在常温下,Mg不与H2发生反应。在电子辐照下,产生大量的位错,反应产物主要为MgO,并含有少量的MgH2;3),Mg在氧含量很低（<0.0001）的氢气中,在常温下,Mg不与H2发生反应,但在电子辐照下发生氢化化反应。通过原位观察氢化过程,检测到两个亚稳态相HCP-MgH0.5和HCP-MgH1。研究结果首次观察到了单晶Mg在初始阶段的独特层间加氢过程。DFT计算表明,隔层加氢主要与Mg表面上的特殊的H原子吸附位点有关。表面上的稳定桥位抑制了相邻位点对于H原子的吸附,从而促成了Mg的独特的隔层氢化反应。对纯镁的氢化过程研究为进一步研究储氢镁合金的储氢机理奠定了基础。本文采用原位环境透射电子显微镜实验观测结合密度泛函理论模拟计算的方法,在镁的氧化和氢化研究基础上,以Mg/Mg6Pd合金为代表,研究了含有催化金属的镁合金的氢化反应过程。研究结果表明,在氢气（含少量氧）环境下,氧化反应在调节Mg的相变中起着至关重要的作用。在Mg6Pd作为催化剂的存在下,MgH2化合物易于在Mg/Mg6Pd的界面上形成。但是,由于电镜内及使用的气体中残余氧的存在,MgH2化合物会随着反应时间的继续自发转变为MgO。密度泛函理论模拟计算得到的MgO的形成能与Mg的易氧化性一致。本文采用原位环境透射电子显微镜实验观测了以Mg12Ni Y合金为代表的含有特殊结构（层错）镁合金的氢化反应过程。Mg12Ni Y中具有较高化学活性的Y元素先与氢气反应生成YH2。随后YH2与氢气进一步反应生成YH3,其他产物为Mg2Ni H4与MgH2。研究表明,LPSO结构的Mg12Ni Y在氢化过程中会逐渐破坏LPSO结构,导致样品粉化,与实际储氢反应结果一致。为进一步研究其他特殊结构储氢镁合金提供帮助。