【摘 要】
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随着抗生素的广泛使用、滥用以及抗生素污染物品的后续处理意识淡薄,引起抗生素的选择压力,导致大量的抗生素耐药细菌（Antibiotics Resistance Bacterias,ARBs）和抗生素抗性基因（Antibiotics Resistance Genes,ARGs）,特别是可移动遗传元件（Movable Genetic Elements,MGEs）产生。由于ARGs可以使一种或多种抗生素失
【基金项目】
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城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题（2021TS09）
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随着抗生素的广泛使用、滥用以及抗生素污染物品的后续处理意识淡薄,引起抗生素的选择压力,导致大量的抗生素耐药细菌（Antibiotics Resistance Bacterias,ARBs）和抗生素抗性基因（Antibiotics Resistance Genes,ARGs）,特别是可移动遗传元件（Movable Genetic Elements,MGEs）产生。由于ARGs可以使一种或多种抗生素失去作用,甚至产生无法杀灭的“超级细菌”,使其成为不可忽视的生物安全问题。因此,需要发现有效的方法来去除环境中的ARBs和ARGs。过硫酸盐高级氧化技术因其对ARBs和ARGs有较好的去除效果而受到广泛关注。但利用纳米零价铁（n ZVI）活化过硫酸盐（Persulfate,PS）用于去除ARBs和ARGs的研究较少,且机制解析还不够透彻。基于此,本研究以一株含有sul1和int I1基因的磺胺类抗性菌Pseudomonas sp.HLS-6作为研究对象,考察了n ZVI/PS对ARB和ARGs去除效能的影响,并深入分析了n ZVI/PS对ARB和ARGs的去除机制。取得的研究成果如下:分别考察了n ZVI活化两种PS即过一硫酸盐（Peroxymonosulfate,PMS）和过氧二硫酸盐（Peroxydisulfide,PDS）对ARB、ARG和MGE去除效果的影响,研究发现:在相同条件下,n ZVI/PMS和n ZVI/PDS对ARB、ARG和MGE都有一定的去除效果,但要想达到对ARB和ARG较好的去除效果需要不同的氧化剂浓度。n ZVI/0.5 m M PMS和n ZVI/5 m M PDS处理20 min能够完全去除ARB。而去除ARG则分别需要20 m M PMS和PDS,n ZVI/20 m M PMS处理30min能够使sul1基因下降4个数量级,int I1基因下降5个数量级,去除率达99.99%;n ZVI/20 m M PDS处理30 min sul1基因下降了2个数量级,int I1基因下降了2.5个数量级,去除率为99.64%。自由基鉴定结果表明,在整个体系中存在·OH和SO4-·,且·OH起主要作用。铁离子和硫酸根离子随时间的变化情况表明,在n ZVI/PDS体系中n ZVI作为催化剂Fe2+的提供者并维持体系中Fe2+和Fe3+的循环,保证Fe2+的持续供应,催化PDS产生·OH和SO4-·。由于在整个n ZVI/PS反应过程中会伴随着p H的下降,通过模拟实验发现n ZVI/PS反应体系中p H的快速下降也会对ARB、ARG和MGE有一定的去除效果,且模拟n ZVI/PS反应体系p H变化对ARB、ARG和MGE的作用强度略小于猝灭自由基后的n ZVI/1 m M PDS体系。人为调节p H与猝灭自由基的n ZVI/PS体系对ARB和ARG的去除效率说明在n ZVI/PS反应体系中除了自由基作用外可能还有p H的贡献。通过抗性菌的菌体损伤研究发现,n ZVI/PDS会作用于细胞膜,引起细胞膜的脂质过氧化反应,丙二醛浓度升高,还会引起细胞的氧化应激,在细胞内积累活性氧（ROS）,细胞内外的自由基会破坏细胞,导致乳酸脱氢酶（LDH）泄露。三维荧光光谱分析也表明,n ZVI/PDS会破坏细胞,过量的自由基还会将流出物降解。
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