多酸盐和纳米贵金属颗粒复合催化剂的制备及其性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Ningyuan321
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具有高表面积的金属纳米颗粒,无论在气相还是液相中都可以用作活性很高的异相催化剂。纳米晶态的金是一种很强的氧化还原催化剂,它可以在催化活化一氧化碳和氧气,使其在107K的低温下就生成二氧化碳。而在另一方面,多金属氧酸盐化学作为一个古老的学科,目前已经发展为涉及有机化学、生物学、医药学、物理学和材料科学的交叉学科领域,而在催化领域的应用被认为是最重要、最有前景的。因为他们具有多功能性和结构灵活性,他们可以作为Brφnsted酸催化剂,氧化催化剂,或者双功能催化剂,在极性溶剂或异相体系中也可进行反应。大多数高效能的多金属氧酸盐催化剂是应用在均相系统中,但是催化剂的回收再利用是一个问题。在本文中,多金属氧酸盐阴离子被用来稳定金纳米簇形成复合物,从而制备了一系列的氧化还原催化剂。利用4—N,N二甲胺基吡啶作配体,制备1:12型PW11MOx系列杂多酸盐与纳米金颗粒的复合催化剂,主要产物有Au-N-PW11FeOx、Au-N-PW11CuOx、Au-N-PW11MnOx、Au-N-PW11Cox。制备了一系列同多酸盐与纳米金颗粒的复合催化剂,主要产物有Au-N-WOx、Au-N-MoOx、Au-N-VOx。对同多酸盐与纳米金颗粒的复合剂进行了更进一步处理,制备了一系列同多氧化物与纳米金颗粒的复合催化剂,主要产物有Au-WOx、Au-MoOx。用XPS、IR和TEM对催化剂进行了表征,并将其应于环已烯催化氧化。三种催化剂在反应中均显示出了很高的活性,对高价值产物的选择性在80%以上,去除掉起稳定作用的配体后的催化剂(Au-MoOx)显示出了更好的活性,但是在氧化产物的选择性控制上不及前两种。
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