铝柱撑蒙脱石负载Au(或Pt)催化剂的制备及其催化氧化CO性质的研究

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c0作为大气中的重要污染物,其催化氧化消除对于工业、环保及人类生活具有重要的现实意义,因其催化氧化反应在通常条件下进行比较困难,需要借助高效催化剂的作用以加速反应的进行。研究表明,高分散贵金属催化剂对于cO催化氧化反应具有较高的催化活性。目前能用作贵金属催化剂载体的大多是些金属氧化物,而对惰性载体负载贵金属催化剂的研究较少。蒙脱石是一种粘土类矿物材料,由于其原料易得,而且具有良好的吸附性、离子交换性等一系列有利用价值的属性,使得蒙脱石成为成为新型催化剂材料的理性选择。目前经常用作载体使用的铝柱撑蒙脱石是一种具有良好吸附性能的功能材料,它具有比表面积大、孔容积高、孔尺寸可调、热稳定性高等优点。在催化剂及催化剂载体、选择吸附剂、环保材料等领域显示出广阔的应哟干部潜力。本文以铝柱撑蒙脱石为载体,用沉积沉淀法在其表面负载了贵金属Au和Pt后制备了高效负载型催化剂。在铝柱撑蒙脱石制备过程中,研究了提纯条件、钠化改型条件对载体性能的影响。而在Au和Pt的负载过程中,又研究了pH值、反应温度、焙烧温度和时间等制备影响因素对催化剂催化性能的影响,并以现代表征手段对载体和催化剂的结构进行了表征,最后以CO氧化反应为探针反应,考察了不同Au和Pt负载量的CO催化氧化性能。1.采用水洗过滤提纯了蒙脱石原矿,并以NaC1为钠化改性剂对提纯后的钙基蒙脱石原矿进行了钠化,制备了钠基蒙脱石;以NaOH水解ALCl3溶液制备了Al柱化剂,采用离子交换法使Al柱化剂插入钠基蒙脱石层间制备了AI柱撑蒙脱石,同时结合XRD、TEM等现代表征手段对铝柱撑蒙脱石载体的结构进行了表征。柱撑前后样品的EDS测试结果表明,羟基铝离子与钠化蒙脱石中的Mg2+、Ca2+和Na+离子进行交换后进入蒙脱石层间。柱撑后的蒙脱石X射线衍射峰的d001值由钠基蒙脱石的14.73A提高到17.68A。且柱撑前后样品结构未发生显著变化。通过测试柱撑前后蒙脱石样品的N2-吸附/脱附等温线,计算得出柱撑前后样品的比表面积和微孔表面积,比较得知A1柱撑后的蒙脱石比表面积和微孔表面积成倍增加,而孔径则有所减少。2.制备了1%、3%、5%三种不同负载量的负载Au和Pt铝柱撑蒙脱石催化剂,并对其进行了结构表征。在高负载量催化剂的XRD图谱上出现了微弱的Au0和Pt0特征峰,而在低负载量催化剂XRD图谱并没有出现,这主要是因为Au或Pt是以高度分散的状态均匀分散在Al柱撑蒙脱石上。用XPS对负载在柱撑蒙脱石上金的价态进行了表征,发现金负载在Al柱撑蒙脱土上分别以两种状态存在:金属态Au。和氧化态Auδ+。3.负载Au或Pt前后Al柱撑蒙脱石的CO催化氧化活性进行了表征,并研究了CO催化氧化活性与负载量之间的变化规律是:催化剂的催化氧化活性随金或铂的负载量的增大而不断增强,但当增大到一定程度后,其催化氧化活性不但不再继续随着负载量的增大随着增加,而且还有所下降。
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