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水污染问题一直是我国水资源安全保障工作关注的焦点之一。近年来，国家出台并实施了一系列水资源宏观管理办法和制度，包括河长制、水环境生态补偿、最严格水资源管理制度等，均取得了一定成效。但具体水污染问题的解决仍离不开高效微观处理技术的支撑，因此，开展水污染控制技术研究对于控制水污染、改善我国水环境状况具有重要意义。随着人类经济社会的快速发展，现行水环境质量标准中常规和特定指标的控制已无法全面保障水质安全，药物及个人护理物品(Pharmaceutical and Personal Care Products，PPCPs)为代表的新兴污染物在水环境中的频繁检出逐渐成为水环境问题的关注热点之一。碘代X射线造影剂(lodinated X-ray Contrast Media，ICM)是用于辅助医学检验的一类含碘有机物，由于其高水溶性和化学惰性，传统污水处理工艺无法有效去除，近年来在国内外地表、地下甚至饮用水中都频繁检出。ICM残留及其不完全转化可能形成碘代消毒副产物，对人类用水安全造成潜在威胁，因此开展水环境中ICM污染控制研究具有重要的科学和实际意义。
本论文以水中典型非离子型ICM——碘帕醇(Iopamidol,IPM)为研究对象，在对比研究IPM的紫外光解和氯氧化效果的基础上，探究紫外、超声增强氯氧化(即UV/chlorine和US/chlorine体系)IPM的去除效果、影响因素(运行参数和水质指标)、主要中间产物及降解途径，最后采用基于毒理基因组学的毒性评估方法对IPM降解过程中的毒性变化进行了评估与比较。论文主要内容包括：
(1)IPM的紫外光解和氯氧化。溶液初始pH=5.8，温度25℃，6-W低压汞灯照射60min，10mg/LIPM的光降解率为59.5%；其他条件相同，加氯量0.12mmol/L，IPM的氯氧化降解率为28.5%。IPM的紫外光解和氯氧化均符合准一级反应动力学，降解率随初始浓度的增加而减小。溶液初始pH(5.8-11.1)对IPM紫外光解和氯氧化影响不明显。IPM紫外光解和氯氧化的反应活化能分别为14.4、75.6kJ/mol。加氯量的增加(0.03-0.24mmol/L)提高了IPM的氯氧化效果。主要无机阴离子影响结果表明，Cl-、CO32-对IPM的光解无明显影响，而分别促进和抑制了其氯氧化降解；低浓度SO42-抑制IPM的光解，高浓度具有一定促进作用，对IPM的氯氧化无明显影响；HCO3-、PO43-、NO3-、I-、Br-明显抑制了IPM的光解，HCO3-、NO3-对IPM氯氧化影响不明显，PO43-、I-、Br-抑制其氯氧化。IPM的光解过程主要包括直接光解及活性氧物种参与的自敏化光解，其中直接光解占为48.66%，HO·和1O2的贡献率分别为14.67%和36.67%。
(2)UV/chlorine有效提高了IPM的光解和氯氧化效果。初始pH=5.8，25℃，加氯量0.12mmol/L，光照射反应60min，10mg/LIPM的降解率达到99.5%。自由基分析结果表明，相对HO·和Cl·，次级自由基如Cl2-·和ClO·等是UV/chlorine体系降解IPM的主要活性物种。HO·、活性氯自由基(Reactive Chlorine Species，RCS)、氯氧化和紫外光解的贡献值分别为2.03%、74.72%、6.32%和16.93%。UV/chlorine降解IPM的反应活化能为19.8kJ/mol，较氯氧化的75.6kJ/mol大为降低。UPLC-QTOF-MS/MS检测结果表明，IPM在UV/chlorine降解过程中主要生成22种中间产物，包括含氯和含碘有机物，其中含碘有机物占优势；IPM主要通过去氢、脱碘、水解、加成、取代以及氨基氧化等反应途径进行降解。
(3)超声也有效增强了IPM的氯氧化效果。初始pH=5.8，25℃，加氯量0.12mmol/L，超声功率28.5W，10mg/LIPM降解率达到85.8%。US/chlorine主要通过氯及自由基氧化实现了IPM的显著降解，单独超声作用可忽略，氯氧化、HO·和RCS的贡献值分别为16.47%、4.71%和78.82%。US/chlorine降解IPM的反应活化能为59.03kJ/mol，高于UV/chlorine体系的19.8kJ/mol。与UV/chlorine相比，IPM在US/chlorine降解过程中生成8种产物，降解途径主要包括取代、水解和脱碘反应等。
(4)腐殖酸(Humic Acid，HA)抑制了IPM的光解、氯氧化、UV/chlorine降解效果，但对US/chlorine降解效果的影响与IPM浓度有关。三维荧光光谱变化特征表明，IPM降解过程中，HA亦得到不同程度的去除，且有新的荧光物质生成。不同体系对HA的处理能力依次为：UV/chlorine＞US/chlorine＞氯氧化＞紫外光。
(5)不同体系降解IPM过程中的毒性识别及比较。基于毒理基因组学的生物毒性评估结果表明，从应激反应基因表达改变的角度，不同体系降解IPM的产物毒性变化具有动态性，反应30min，产物毒性大小为UV/chlorine＞氯氧化＞US/chlorine＞紫外光，60min为UV/chlorine＞US/chlorine＞氯氧化＞紫外光。
本论文以水中典型非离子型ICM——碘帕醇(Iopamidol,IPM)为研究对象，在对比研究IPM的紫外光解和氯氧化效果的基础上，探究紫外、超声增强氯氧化(即UV/chlorine和US/chlorine体系)IPM的去除效果、影响因素(运行参数和水质指标)、主要中间产物及降解途径，最后采用基于毒理基因组学的毒性评估方法对IPM降解过程中的毒性变化进行了评估与比较。论文主要内容包括：
(1)IPM的紫外光解和氯氧化。溶液初始pH=5.8，温度25℃，6-W低压汞灯照射60min，10mg/LIPM的光降解率为59.5%；其他条件相同，加氯量0.12mmol/L，IPM的氯氧化降解率为28.5%。IPM的紫外光解和氯氧化均符合准一级反应动力学，降解率随初始浓度的增加而减小。溶液初始pH(5.8-11.1)对IPM紫外光解和氯氧化影响不明显。IPM紫外光解和氯氧化的反应活化能分别为14.4、75.6kJ/mol。加氯量的增加(0.03-0.24mmol/L)提高了IPM的氯氧化效果。主要无机阴离子影响结果表明，Cl-、CO32-对IPM的光解无明显影响，而分别促进和抑制了其氯氧化降解；低浓度SO42-抑制IPM的光解，高浓度具有一定促进作用，对IPM的氯氧化无明显影响；HCO3-、PO43-、NO3-、I-、Br-明显抑制了IPM的光解，HCO3-、NO3-对IPM氯氧化影响不明显，PO43-、I-、Br-抑制其氯氧化。IPM的光解过程主要包括直接光解及活性氧物种参与的自敏化光解，其中直接光解占为48.66%，HO·和1O2的贡献率分别为14.67%和36.67%。
(2)UV/chlorine有效提高了IPM的光解和氯氧化效果。初始pH=5.8，25℃，加氯量0.12mmol/L，光照射反应60min，10mg/LIPM的降解率达到99.5%。自由基分析结果表明，相对HO·和Cl·，次级自由基如Cl2-·和ClO·等是UV/chlorine体系降解IPM的主要活性物种。HO·、活性氯自由基(Reactive Chlorine Species，RCS)、氯氧化和紫外光解的贡献值分别为2.03%、74.72%、6.32%和16.93%。UV/chlorine降解IPM的反应活化能为19.8kJ/mol，较氯氧化的75.6kJ/mol大为降低。UPLC-QTOF-MS/MS检测结果表明，IPM在UV/chlorine降解过程中主要生成22种中间产物，包括含氯和含碘有机物，其中含碘有机物占优势；IPM主要通过去氢、脱碘、水解、加成、取代以及氨基氧化等反应途径进行降解。
(3)超声也有效增强了IPM的氯氧化效果。初始pH=5.8，25℃，加氯量0.12mmol/L，超声功率28.5W，10mg/LIPM降解率达到85.8%。US/chlorine主要通过氯及自由基氧化实现了IPM的显著降解，单独超声作用可忽略，氯氧化、HO·和RCS的贡献值分别为16.47%、4.71%和78.82%。US/chlorine降解IPM的反应活化能为59.03kJ/mol，高于UV/chlorine体系的19.8kJ/mol。与UV/chlorine相比，IPM在US/chlorine降解过程中生成8种产物，降解途径主要包括取代、水解和脱碘反应等。
(4)腐殖酸(Humic Acid，HA)抑制了IPM的光解、氯氧化、UV/chlorine降解效果，但对US/chlorine降解效果的影响与IPM浓度有关。三维荧光光谱变化特征表明，IPM降解过程中，HA亦得到不同程度的去除，且有新的荧光物质生成。不同体系对HA的处理能力依次为：UV/chlorine＞US/chlorine＞氯氧化＞紫外光。
(5)不同体系降解IPM过程中的毒性识别及比较。基于毒理基因组学的生物毒性评估结果表明，从应激反应基因表达改变的角度，不同体系降解IPM的产物毒性变化具有动态性，反应30min，产物毒性大小为UV/chlorine＞氯氧化＞US/chlorine＞紫外光，60min为UV/chlorine＞US/chlorine＞氯氧化＞紫外光。