富氧条件下Cu/Al2O3催化剂上烃类选择性还原氮氧化物的研究

来源 :辽宁石油化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mengxiangpiaoxue
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在环保问题日益严峻的今天,人们对工业、汽车等废气排放的要求日益严格。尾气排放中大量的氮氧化物形成的酸雨和其他污染物,不仅对城市环境以及生态系统造成了巨大的破坏,也令人类的身体健康受到了危害。因此,为了有效的消除大气中氮氧化物的含量,相对应的消除手段的探索和研发迫在眉睫。到目前为止,人们为了消除空气中有害的氮氧化物做出了锲而不舍的探索。其中,选择性催化还原氮氧化物技术(SCR)是目前可行性较高的脱除氮氧化物的手段之一。以γ-Al2O3为载体负载金属(如Ag、Cu等),以及烃类选择还原氮氧化物(HC-SCR)在富氧条件下脱除汽车尾气的反应中中,氮氧化物是有一定发展前景的消除方法。本实验用XRD,BET,SEM,TEM XPS等方法,对催化剂进行表征,利用MS-TPD对反应过程进行评价评价,旨在考察不同铜源(硫酸铜、硝酸铜)以及铜的不同负载量(1 wt%、2 wt%、3 wt%、5 wt%)对氮氧化物选择性还原的影响。以γ-Al2O3为载体,因其价格低廉,易获取,在催化领域较为常见。采用等体积浸渍法制备不同负载量的Cu/γ-Al2O3催化剂(负载量分别为1 wt%、2 wt%、3 wt%、5 wt%),并在不同温度(反应温度分别为150 oC、200 oC、250 oC、300 oC、350 oC、400 oC、450 oC、500 oC、550 oC)下以C2H2为还原剂,探究NxOx-SCR反应。同时,本文还考察了贵金属和加氢条件下对催化剂的低温反应活性的影响以及不同空速比,不同碳氮比对氮氧化物转化的影响。根据实验结果可以发现,硝酸铜制备的Cu/γ-Al2O3催化剂的催化活性较好,在不同的铜负载量的催化剂当中,3 wt%Cu/γ-Al2O3催化剂效果较好,其氮氧化物转化率可达到50%以上。5 wt%Cu/γ-Al2O3催化剂效果最差,氮氧化物转化率只有40%左右。在加氢条件下,1 wt%Cu/γ-Al2O3催化剂效果较好,其氮氧化物转化率可达到58%,5 wt%Cu/γ-Al2O3催化剂效果最差,氮氧化物转化率只有40%左右。对比Ag/γ-Al2O3催化剂发现二者性质相似,但是Cu/γ-Al2O3催化剂的低温活性较好,在300 oC氮氧化物转化率可以达到50%左右。以及在催化剂中添加少量贵金属(Au),以Au-Cu改性γ-Al2O3进一步提升催化剂的低温活性,在250oC时,氮氧化物的转化率可以基本达到30-40%。Cu/γ-Al2O3催化剂脱除NOx在较低温度下获得较高的转化率,如在1500 ppm C2H2/500 ppm NO/10%O2/N2中,反应温度为300 oC-350 oC,空速为15000 h-1的条件下,不同负载量Cu/γ-Al2O3催化剂作用下,NOx转化率均可达到其最高的转化率,不同的空速,不同的碳氮比,对NOx和C2H2的转化均有一定的影响。催化剂在吸附过程中,能够促进催化剂上生成的含氮吸附物种的分解。实验结果表明在,在NO脱附的过程中,会有NO2的生成,同时也会有NO及NO2的分解,Cu/γ-Al2O3催化剂脱附过程中,随着温度的升高,氮氧化物会分解生成N2,脱附过程中生成的含氮物种也会生成N2和O2等。
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