Cu基分子筛催化剂NH3-SCR试验与动力学建模研究

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为了减少移动源NOx排放,响应国Ⅵ排放法规对NOx以及N2O提出的新要求,研究柴油车NH3-SCR系统后端的NOx与N2O排放具有重要意义。但是目前对催化剂NO转化过程中的N2O生成机理尚不明确。因此,N2O生成试验并搭建NH3-SCR动力学模型是重要的研究课题。本文搭建了SCR模拟反应系统,用于模拟发动机试验台架,通过NH3-SCR模拟反应系统研究反应温度、空间速度、NH3/NO的比值等因素对Cu基分子筛催化剂活性的影响。同时利用AVL Boost软件建立NH3-SCR一维动力学模型,明晰SCR反应机理,为研发活性温度窗口更广NOx转化活性更高的Cu基分子筛催化剂提供了基础。在SCR模拟反应系统进行不同方案下的催化剂小样性能试验,发现在NH3-SCR催化还原反应过程中,Cu基催化剂表现出更高性能的脱硝能力,具有满足国Ⅵ排放标准的优势。试验结果表明,Cu基分子筛催化剂的NO转化活性受温度影响最大,催化剂活性随温度增加而逐渐升高;Cu基分子筛催化剂的NO转化率随着氨氮比的增加先增加后在稳定值附近波动;Cu基分子筛催化剂的NO转化率受到空速的影响较小,先随空速的增加小幅增加随后又降低。所有Cu基分子筛催化剂SCR反应过程中不可避免的会伴随生成N2O的副反应。其中,Cu基分子筛催化剂的N2O生成量受温度影响最大,Cu基分子筛催化剂的N2O生成量受到氨氮比和空速的影响较小。将NH3-SCR一维动力学模型通过AVL Workspace软件依据遗传算法优化各个基元反应的活化能和指前因子等参数。最后综合对比试验结果和预测结果证实,该参数优化后的SCR模型能够准确地预测Cu基分子筛催化剂在实际条件下的NH3-SCR系统后端的NO和N2O排放,模拟结果与试验结果吻合较好。
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