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氮氧化物已成为影响全国环境空气质量的关键因子之一,火电厂作为氮氧化物重点贡献行业必然加大烟气脱硝力度。选择性催化还原(SCR)是目前国内外用于电厂氮氧化物排放控制的主要技术,催化剂作为SCR系统核心在使用一段时间后需进行更换,从而加剧了电厂运行成本,随着脱硝装置的广泛应用,成本的增加在“十二五”新形势下将尤为突出。另外,废弃的钒钛基SCR催化剂中含有钒等有毒物质,将造成环境污染问题。研究表明,对于可逆中毒的催化剂和活性降低的催化剂进行再生处理后,其活性可恢复至正常水平,再生费用仅为更换催化剂费用的1/3,大大降低了电厂运行成本,因此失效催化剂应优先进行再生处理。本文以商业钒钛基SCR脱硝催化剂为研究对象,在催化剂失活原因分析的基础上采用浸渍法模拟催化剂中毒,研究中毒机理,并对中毒催化剂进行再生,探讨不同的再生工艺及方法以对催化剂性能恢复的影响。首先,对比新旧催化剂物理化学性质的差异,分析商业催化剂活性下降原因。研究表明电厂催化剂活性降低是多种因素共同作用的结果,除去催化剂孔道堵塞之外,活性组分流失、碱/碱土金属和砷中毒是导致催化剂活性降低的重要原因,毒性组分中又以As影响最大,Ca、Na次之,K含量的增加在一定程度上造成了催化剂的失活,但含量低,影响有限。其次,考察水洗时间、水洗方式、酸种类、酸浓度对催化剂再生效果的影响。研究表明,水洗可部分恢复催化剂活性,但效果有限。而酸洗后催化剂活性接近中毒前水平,其中0.5mol/L H2SO4效果最优,酸洗可有效洗去催化剂表面的毒性元素,不改变催化剂晶体结构。红外显示Br nsted酸位是SCR反应NH3的活性吸附位。催化剂经酸洗后表面吸附氧有一定程度的恢复。另外,经酸洗后催化剂酸性位得到部分恢复,但酸强度降低,稳定性下降。最后,为了提高催化剂抗毒性能,考察了Ni、Zr的掺杂对催化剂结构性质以及抗毒性能的影响。研究表明,掺杂Ni或Zr后催化剂抗K中毒能力显著增强,EDS和XRD结果显示Ni和Zr能进入催化剂体系,催化剂载体TiO2保持原有锐钛矿晶型,其他元素则以高度分散或无定形状态存在。NH3吸附FT-IR实验证明掺杂Ni后催化剂表面形成了新的L酸位,而Zr的加入使原有B酸位得以增强,这是两种元素的掺杂能分别提高催化剂抗K中毒能力的原因。H2-TPR和XPS实验证实掺杂后催化剂氧化还原能力得到了增强,弥补了比表面积减少的不利因素。