双亲聚合物自组装及其乳化性能

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本文设计合成了一系列无规共聚物聚(苯乙烯-co-丙烯酸)(P(St-co-AA)),用经典的选择性溶剂法使其自组装形成球状胶束,将组装胶束作为颗粒乳化剂稳定甲苯-水乳液,研究了乳液的转相行为;通过油相聚合使乳液固化,观察到胶束在两相界面的形貌。结果表明P(St-co-AA)自组装形成的胶束可作为高效乳化剂稳定Pickering乳液,通过配方、pH值等变量可控制乳液的转相行为。自组装胶束作为颗粒乳化剂的研究尚在早期,本文所选体系合成路线简单,原料为商业化单体,具有工业化应用前景。首先以苯乙烯和丙烯酸分别做为疏水和亲水单体,通过自由基溶液聚合合成了一系列不同单体比例的无规共聚物P(St-co-AA),用凝胶渗透色谱(GPC)、红外光谱(FTIR)、核磁共振谱(1H NMR)、示差扫描量热仪(DSC)对聚合物进行了表征,证实合成了一系列分子量与分子量分布相接近,且含有不同比例亲疏水单元的双亲性无规共聚物。该系列无规共聚物均可以在N,N-二甲基甲酰胺/水组成的选择性溶剂中进行自组装得到双亲性聚合物胶束。通过透射电镜(TEM)、动态和静态激光光散射(SLS、DLS)等手段证实,所得胶束为内部质量均一的球状纳米颗粒。自组装过程中,加入过量沉淀剂或降低溶液温度都会使已经形成的纳米级胶束发生聚集形成更大的复合胶束。水溶液中的胶束具有pH响应性,在酸性条件下疏水性增强,碱性环境下亲水性增强。通过测量冻干胶束粉末表面的水滴在甲苯氛围中的接触角和胶束的X射线光电子能谱(XPS),研究了胶束表面的亲疏水性。用所得聚合物胶束水溶液为水相、甲苯为油相进行乳化,乳液水相中胶束浓度仅为0.5 mg/mL时即可稳定乳液;盐浓度增加有利于提高亲水性胶束的乳化性能。通过改变聚合反应时亲疏水单体比例调节聚合物中亲疏水单元比例,并/或通过乳化前调节水相pH值,可改变胶束表面的亲疏水性,进而使乳液发生过渡转相。改变乳液的组成(油水体积比)可使乳液发生突变转相,胶束的亲疏水性会使突变转相滞后甚至不发生。胶束稳定的乳液还具有pH响应性,反复调节体系酸碱度并均质,乳液发生循环相反转。利用苯乙烯为油相,待其聚合固化将乳液的形态固定,通过扫描电镜可观察到表面吸附有胶束颗粒的乳液滴(O/W型)和内壁吸附有胶束颗粒的多孔状结构(W/O型),首次得到了同一种胶束分别稳定W/O型乳液和O/W型乳液的直接证据。
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