【摘 要】
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CO废气的高效净化和资源化利用对环境保护和节能减排具有重要的意义。CO的催化氧化是低浓度CO的净化和资源化利用最有效的途径之一。CO催化氧化的重点在于研发高效稳定的催化
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CO废气的高效净化和资源化利用对环境保护和节能减排具有重要的意义。CO的催化氧化是低浓度CO的净化和资源化利用最有效的途径之一。CO催化氧化的重点在于研发高效稳定的催化剂。铂族金属Pd具有良好的低温CO活化性能和抗水热老化性能,已用于CO和烃类(HC)的催化氧化。当前,降低Pd含量和催化剂成本,同时提高催化剂的低温催化活性是Pd基催化剂研发的重点与难点。通过调变载体的比表面积、改变载体表面化学性质来增加表面Pd的分散性是实现降成本、提高活性的有效途径。氧化锰八面体分子筛(简称OMS-2)属于α-MnO2一种,具有多孔结构、混合价态的锰离子、温和的表面酸碱性和优良的离子交换性,近年来,作为负载型催化剂载体成为研究焦点。本文研究了不同制备方法和焙烧温度对OMS-2的组成和结构的影响,并考察了其负载Pd(1%wt)催化剂的低温CO催化氧化性能。具体研究内容如下:(1)本文采用水热法、回流法、共沉淀、固相法四种不同方法制备了 OMS-2,并以此为载体负载Pd后用于CO低温催化氧化反应。研究表明,水热法和回流法制备的OMS-2负载Pd催化剂呈现出良好的有序介孔纳米棒状结构和结晶度,共沉淀法和固相法制备的OMS-2负载Pd催化剂则呈现出不规则的堆积纳米颗粒。在四种不同的制备方法中,水热法制备的OMS-2负载Pd催化剂表现出最佳的CO催化氧化性能,在35 ℃可将CO完全氧化。(2)探究了焙烧温度对载体的影响,本文分别采用300 ℃、400 ℃、500 ℃、600 ℃四个温度对水热法制备的OMS-2载体进行焙烧,并将上述载体负载Pd后用于CO催化氧化。研究结果表明,不同焙烧温度对催化剂CO低温催化氧化性能影响显著,其中500 ℃焙烧的OMS-2负载Pd催化剂在20 ℃的CO转化率为90%左右。从催化剂表征分析得出,催化剂的结晶度、表面Pd的原子浓度随焙烧温度增加而增加,但焙烧温度达到600 ℃时,催化剂因OMS-2结构发生明显坍塌和相变而导致活性下降。500 ℃焙烧的OMS-2负载Pd催化剂具有较好的结晶度、稳定的结构,表现出优越的CO低温催化氧化性能。
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