碘胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解研究

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磺胺类抗生素是水环境中检出率很高的新型污染物,研究其环境行为和生态毒理效应具有重要的意义。磺胺二甲嘧啶(SM2)是一种代表性的磺胺类抗生素,本文以SM2 为目标化合物,首先建立其高效液相色谱(HPLC)检测条件,然后考察了不同光源照射下,水中SM2的光降解动力学、影响因素与机理。主要研究结果如下:   (1)在不同光源下水溶液中SM2的光解呈一级动力学反应,光解速率差异显著,紫外灯>高压汞灯>氙灯>太阳光,半衰期分别为45.3、82.5、1155.0和3465.0min。   (2)实验浓度范围内,在相同条件下,SM2的光解速率随着初始浓度的增加而减小,即SM2的光解速率与其初始浓度呈负相关。   (3)SM2在不同pH的缓冲溶液下光解速率差异显著,表现为pH9>pH2>pH7>pH3>pH5。溶液pH=9,光照30min 时,SM2 光解率为72.77%,光照60min 时,光解率高达92.78%。溶液pH=2和pH=7 光解速率次之,光照30min 时,SM2 光解率分别为50.34%和46.33%。溶液pH=3和pH=5最慢,光照30min 时,SM2 光解率分别仅为32.11%和28.92%。SM2以两性离子形式存在的pH 条件下的光解速率明显大于以分子形式存在的pH 条件下的光解速率。   (4)HCO3和NO3对SM2的光解有光敏作用,在实验浓度范围内,光敏效率随着HCO3浓度的增大而增大;NO3浓度≤1mg/L 时,光敏效率随浓度的增大而增大,当NO3浓度在1mg/L~5mg/g/L 之间时,光敏效率呈现下降趋势,当 NO3浓度≥5mg/L,光敏效率趋向于稳定;NO2对SM2的光解有光猝灭作用。当NO2的浓度≤2mg/L 时,光猝灭效率随着浓度增大而增大,NO2的浓度﹥2mg/L 时,光猝灭效率趋向于平稳。   (5)在两种光源下,卤素离子中的 Cl与Br 对SM2 光解均表现出双重作用。在紫外灯下,表现为光猝灭作用,当Cl的浓度≤1mg/L 时,光猝灭效率随着Cl 浓度的增大而增大,当Cl 浓度在1mg/L~10mg/L 之间时,光猝灭效率呈现下降趋势,当Cl 浓度≥10mg/L 时,光猝灭效率趋于稳定;当 Br 浓度≤10mg/L 时,光猝灭效率随着Br 浓度增大而增大,当Br 浓度﹥10mg/L 时,光猝灭效率呈现下降趋势。在氙灯下,表现为光敏作用,当Cl 添加浓度分别为0.2mg/L﹑1mg/L﹑5mg/L﹑10mg/L﹑50mg/L时,SM2 光解速率分别为对照的 5.0﹑4.0﹑3.5﹑7.0﹑6.0 倍;当 Br分别添加同样浓度时,SM2 光解速率分别为对照的4.0﹑8.0﹑11.5﹑19.5﹑131.5倍。而不同光源下,I 对SM2 光解均表现光敏作用。   (6)本文关于 I 对SM2 光解的影响机理进行了深入探究,发现 I在光照过程产生了一种具有光催化作用的I2,从而促进了SM2 光解。
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