论文部分内容阅读
催化氧化法是去除含氧挥发性有机物最有效的方法之一。本文向1Ru/TiO2中掺杂不同助剂催化氧化乙酸乙酯,研究助催化剂对催化活性的影响,对1Ru-5Cu/TiO2的选择性、稳定性、抗水性以及普适性进行相应的考察,利用原位红外实验对催化氧化乙酸乙酯的机理也进行了探究。另外,利用搭建的小试平台研究了空速、入口浓度对催化活性的影响,通过与商业成型催化剂对比,研究自行制备的成型催化剂的催化性能。本论文得出以下结论:(1)助剂Cu的掺杂有效提升了1Ru/TiO2的催化活性、稳定性以及选择性,并且表现出良好的普适性,但是外加水对1Ru-5Cu/TiO2的活性受到一定程度的抑制。(2)通过表征发现Ru-Cu双金属催化剂在载体TiO2上具有相似的分布规律,并且两者存在协同效应。提出了1Ru-5Cu/TiO2催化氧化乙酸乙酯的反应机理,乙酸乙酯首先吸附在Ru-Cu催化剂的活性位点上,其中乙酸乙酯先转变为羧酸盐和醇类,而醇类快速变为醛类再转变为羧酸盐,这个过程有少量的醛类副产物生成,大量的羧酸盐最终转化为CO2和H2O。(3)小试实验研究发现,随着反应空速的增加或者乙酸乙酯浓度的增加,乙酸乙酯的转化率都会降低。制备的Ru-Cu成型催化剂活性低于商业Pt-Pd催化剂,有可能是制备工艺不完善的原因,有待进一步完善制备工艺。本论文的研究工作为Ru基催化剂在工业中催化氧化含氧挥发性有机物(Oxygenated Volatile Organic Compounds,简称OVOCs)的应用提供了实验和理论依据。