焙烧(类)水滑石负载铂铟双金属丙烷脱氢催化剂的研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guomingjie000111
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最近几年,低烷烃转变成增值的烯烃已经引起了广泛的关注,因为轻烷烃被广泛地利用在聚合物工业和其他商业化学品领域作为稀有材料。目前,对丙烷脱氢(PDH)的研究主要集中在制备高效的催化剂去获得可观的丙烯收率。在所有的丙烷脱氢催化剂中,Pt基催化剂是最有前景的催化剂,尤其在铟助剂加入之后催化剂的催化性能进一步得到改善。合成了不同Mg/Al比的焙烧的镁铝水滑石载体(Mg(Al)O-x),再负载PtIn组分制得Pt In/Mg(Al)O-x催化剂。催化剂经历各种表征测试并应用于丙烷脱氢反应。结果表明,Mg/Al比能够显著地影响丙烷脱氢Pt In/Mg(Al)O-x催化剂的结构性质和催化性能。可以发现,Pt In/Mg(Al)O-4催化剂(Mg/Al摩尔比为4:1)拥有纳米片状结构、最高的比表面积、最小的平均金属颗粒尺寸(2.5 nm)、最高的Pt分散度、和谐的酸碱性质和良好的金属物种还原性质。同时,Pt In/Mg(Al)O-4催化剂拥有最高的丙烷转化率和丙烯选择性,在12小时单程反应中几乎没有失活。此外,Pt In/Mg(Al)O-4催化剂拥有良好的再生性能,在8次反应-再生循环后,其丙烷初始和最终转化率仍能达到66.4%和43.5%,丙烯选择性保持在95%之上。利用各种物理化学表征手段去探索PtIn/Mg(Al)O催化剂的活性变化原因和结构活性之间的关系。利用机理图提出活性诱导和失活的原理。XPS结果证明,在整个脱氢反应过程中,Pt In/Mg(Al)O催化剂表面的In的化合价几乎没有发生变化。PtIn/Mg(Al)O催化剂的催化活性经历上升、稳定和下降三个阶段。活性的变化归因于催化剂金属颗粒尺寸的改变、积碳沉积状态的改变、比表面积的改变和结晶相的改变。合成Mg(Al)O-pX载体过程中调变共沉淀pH值从6到12,研究pH值对制得催化剂结构和性能的影响。可以发现,共沉淀pH值能够很大程度上影响结晶相、比表面积、表观形貌、表面酸性分布、金属相的还原性质、表面化学价态、金属颗粒分布和积碳形成,从而导致催化性能的变化。当共沉淀pH值为8时,催化剂因为拥有最适合的结晶相和比表面积、最低的强酸和零价In比例、最强的金属载体作用、最高的Pt分散度、最小的Pt颗粒尺寸、最佳的Pt颗粒分布和最低的积碳量,从而拥有最佳的催化性能。此外,Pt In/Mg(Al)O-p8催化剂的存在,整个28小时脱氢反应中消耗0.60 mol的丙烷能够获得0.37 mol的丙烯。调变共沉淀过程中的Zn/Al比制备Zn(Al)O-x载体,然后负载Pt In双组份制得PtIn/Zn(Al)O-x催化剂。通过表征分析和活性评价测试可以发现,Zn/Al比能够显著地影响丙烷脱氢Pt In/Zn(Al)O-x催化剂的结构性质和催化性能。Pt In/Zn(Al)O-2催化剂(Zn/Al摩尔比为2:1)拥有用合适的比表面积和结晶相、最佳的弱酸和中强酸比例、最佳的Pt还原性质和最强的金属载体相互作用,导致其拥有最佳的催化性能,其初始丙烷转化率达30.5%,丙烯选择性大于93.0%。然而,Pt In/Zn(Al)O-1催化剂呈现最高的的尖晶石ZnAl2O4结晶相比例、最弱的金属载体相互作用、最强的酸性、最高的积碳量,所以它表现出最差的催化性能。
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