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本文采用中子衍射实验技术和理论计算,研究了LaNi5-xAlx （x=0, 0.25,0.75）、LaNi5D0.3、LaNi4.75Al0.25Dx（x=1.6,1.91）等几种贮氢材料的微观结构,对合金加入Al和吸氘后的晶格常数、晶胞体积等进行了精修和物相分析。并用Material Studio软件建立了上述几种材料的晶胞理论模型,根据密度泛函理论的第一性原理,用Castep模块和Reflex模块程序分别对这些材料的能量、态密度和中子衍射谱进行了模拟计算。得到了材料微观结构的晶体结构数据,各原子在晶胞中的占位位置,吸氘样品中氘原子的占位数及占位率等,探讨了结构与性能之间的内在关系。中子衍射实验精修结果表明,随着氘的加入,氘原子会优先占据晶胞中的四面体或八面体位置。在LaNiD0.3中,氘优先占据晶胞中的12n位置,而在LaNi4.75Al0.25D1.6和LaNi4.75Al0.25D1.91中,氘有两个占位,即:6m和12n位。可见氘的占位并不一定是晶胞内间隙位置最大的位置,因为除了几何因素,还会有其它的原因造成氘的优先占位。吸入氘原子后,晶胞体积会增大,并随着氘原子含量的增加,体积逐渐增加;Ni被Al部分取代后,由于二者原子半径的差异,也会导致其晶格参数发生变化,即晶胞体积会增大,导致晶体内部的间隙位置变大和发生畸变,使得La基贮氢合金的吸氢速度加快,而吸氢量却相对减少。另外,LaNi4.75Al0.25D1.6和LaNi4.75Al0.25D1.91吸氘合金中均有两个相组成,α相和β相,随着吸氘量的增加,α相会减少,而β相会增加。对LaNiD0.3晶体模型的理论计算结果表明,吸氘以后,晶格常数变化不大,但是氘原子在晶胞中的占位只有在12n位置时其能量状态图才趋于收敛,说明在LaNiD0.3晶体中氘原子将首先占据12n位置,其余间隙位置占据的几率很小。这个结论与实验得出的D将占据12n位置的结果是相一致的;而对LaNi4.75Al0.25理论计算则表明,加入的Al原子在替代Ni时是有优先性的,一般认为最大可能是在超晶胞侧面上的3g位置替代Ni原子。对LaNi5、LaNi4Al进行了结构优化计算,发现得到的晶格常数的计算值与理论值均比较接近,通过将计算得到的LaNi5、LaNi5D0.3和LaNi4Al的键结构和态密度图进行比较,发现合金中吸入氘原子后比以前活跃多了,即在费米能附近的电子数目有所增加。而在加入Al原子后,与LaNiD0.3相比,费米能附近导带变宽,合金的活性进一步增强。最后,通过实验数据建立了几种材料晶胞结构的理论模型,用reflex模块模拟了中子衍射实验条件,对其中的LaNi5模型进行了理论计算,得到了理论计算的中子衍射谱,通过与实验谱相比较,发现它们的峰位、峰形是比较一致的。