基于苝衍生物和聚乙烯亚胺的荧光碳点的合成及其多功能应用

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作为一种新型的荧光纳米颗粒,荧光碳点(carbon dots)具有荧光稳定性好、毒性低、生物相容性好、化学性质稳定等优点,已经引起研究者的广泛关注,在生物传感、生物成像、药物递送、化学分析和检测、环境监测等实际应用中展现出很好的应用前景。虽然荧光碳点的应用领域很多,但其多功能和多领域应用尚未广泛研究。基于此,本文通过水热法以苝衍生物和聚乙烯亚胺为碳源合成了PDI-PEI CDs,并初步探索其在细菌鉴别和灭活、溶解CO2检测以及Cu2+离子检测领域的多功能应用。主要研究概述如下:1.PDI-PEI CDs的合成PDI-PEI CDs是由3,4,9,10苝四甲酸二酐(PTCDA)和聚乙烯亚胺(PEI)一步水热反应得到的,PEI含有大量氨基官能团,能够与酸酐反应生成苝酰亚胺。该方法制备的碳点无需表面后修饰,也不需要强酸强碱处理活化表面基团。本文通过透射电镜(TEM)、核磁共振(~1H NMR)、荧光光谱(PL)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis absorption)等表征手段对其形貌、粒径大小及其分布,化学结构,光学性质等进行了分析。核磁共振氢谱结果表明:PDI-PEI CDs表面存在PEI链段,富含伯胺、仲胺和叔胺基团。通过紫外-可见光吸收光谱和荧光发射光谱测试发现PDI-PEI CDs保留着苝酰亚胺的光学性质,为后续基于荧光发射光谱和荧光信号强度的检测提供便利。2.PDI-PEI CDs在细菌鉴别和灭活中的应用PDI-PEI CDs对E.coli、P.aeruginosa、S.aureus、S.epidermidis和MRSA五种细菌的MIC值分别为762.5、95.3、190.6、47.6和95.3μg/m L,对常见细菌都具有良好的抗菌效果。PDI-PEI CDs和细菌共孵育一段时间后,通过肉眼观察离心收集的细菌饼的颜色变化可预测其抗菌性。通过肉眼观察滤饼颜色得到抗菌强弱顺序与MIC实验结果基本一致。PDI-PEI CDs与高浓度细菌共孵育一段时间后,含有革兰氏阳性菌的细菌混合液会发生聚集并形成紫色沉淀。因此,可通过肉眼观察PDI-PEI CDs与高浓度细菌共培养混合溶液的细菌聚集和沉降行为来鉴别革兰氏阳性菌。3.PDI-PEI CDs在溶解CO2和Cu2+离子检测中的应用由于光诱导电子转移(PET)效应,PDI-PEI CDs中PEI链段能够淬灭PDI荧光团的荧光。在酸性环境中或往水溶液中鼓入二氧化碳形成碳酸,PEI链段被质子化,使得PDI荧光团与PEI链段的PET效应消失,可触发PDI-PEI CDs水溶液的荧光增强响应。PDI-PEI CDs的荧光展现出溶解二氧化碳浓度的依赖性,以PDI-PEI CDs为基础的溶解CO2化学传感器具有较好的灵敏度和较低的检测限。此外,由于碳酸是弱酸,且PEI中烷基胺与碳酸的作用具有可逆性,往溶解CO2的PDI-PEI CDs水溶液通入惰性的N2即可脱除CO2气体,使得PEI链段与PDI荧光团的PET效应恢复,溶液的荧光强度再次降低。反复通入CO2和N2,PDI-PEI CDs展现出良好的荧光“开/关”响应。PDI-PEI CDs中PEI链段含有氨基官能团,可与Cu2+离子络合。络合后的碳点表面基团发生变化,且Cu2+离子与荧光团之间存在PET效应,使得PDI-PEI CDs的荧光强度进一步降低,该过程可用于Cu2+离子的特异性检测。
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