复合锰及铈组分的镧系六铝酸盐甲烷高温燃烧催化剂的研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:axiaaawei
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本文以传统的共沉淀法制备LaMAl11O19-δ(M=Fe、Co、Mn、Ce)系列磁铅石型六铝酸盐催化剂,同时又以浸渍法、沉淀浸渍法制备了复合锰组分的镧六铝酸盐和复合铈组分的镧六铝酸盐催化剂。以XRD分析了样品的晶体结构及粒径,以B.E.T方程计算其比表面积,用TPR、FT-IR、XPS、TEM等技术表征了样品的还原性、红外光谱特征和表面信息,以甲烷燃烧反应考察了样品的催化性能。 研究表明:过渡金属Fe、Co、Mn的掺杂可改善六铝酸盐甲烷燃烧催化剂的活性,但不如掺Ce明显,以共沉淀法制备的LaCe0.8Fe0.2Al11O19-δ活性最好,T10为475℃,T90为750℃。与世界领先CeO2/BHA催化剂的T10 425℃,T90600℃的性能指标相比,低温起燃活性接近,高温活性有待提高。但我们的样品在1400℃焙烧,而这个性能的CeO2/BHA是在1300℃焙烧的,所以我们认为这个催化剂应该是比较好的。XRD表明掺Ce后,La-Fe-六铝酸盐结构中La有缺位,形成缺陷型复合盐,Ce不能取代结构中的Al;XPS和电导分析表明Ce可以进入到六铝酸盐结构La的缺位中,Ce-Fe的配位作用削弱了Fe=0键,这是La-Fe六铝酸盐活性大幅提高的直接原因。 复合锰组分的镧六铝酸盐催化剂中,沉淀浸渍法制备Mn-LaFeAl11O19-δ(800℃焙烧)样品催化活性好,但不稳定,1400℃焙烧3h后,复合在LaFeAl11O19-δ上的组分Mn发生相变,催化活性降低。
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