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梯级开发河流-水库的建设人为地改变了原河流的生态环境,带来巨大经济收益的同时,也使其河流的连续性遭到破坏,水环境条件也随之发生改变。深水水库的季节性温度分层现象使梯级开发河流-水库系统内氮的转化过程更加复杂,但是目前对梯级开发水库水体N2O的产生机理和排放的直接研究和评估较少,在研究深度及系统性上还存在欠缺。本研究通过对乌江中上游梯级开发的洪家渡水库、东风水库和乌江渡水库在非分层期和分层期水库内部关键界面氮形态分布、氮转化过程和N2O产生机理的针对性研究,以期明确不同界面氮动态变化过程对水库N2O源汇效应的影响。主要结果如下:
1、分层期洪家渡、东风和乌江渡水库剖面水体N2O含量的变化范围分别为14.3~64.4nmol·L-1、16.5~35.7nmol·L-1与17.0~70.8nmol·L-1,非分层期三水库剖面水体N2O含量分别为16.3~43.0nmol·L-1、16.5~55.6nmol·L-1与23.7~35.9nmol·L-1,其释放水平处于世界湖泊与水库的中等水平,且均表现为大气N2O的释放源。
2、洪家渡、东风和乌江渡水库在分层与非分层期N2O含量具有明显的垂向分布特征,其中乌江渡水库在分层期与洪家渡、东风水库均温层在非分层期的深水层均有N2O大量贮存。分层期时洪家渡与乌江渡水库水体不同水层和界面间N2O含量具有显著差异,均温层N2O含量均显著高于温跃层与真光层。其中洪家渡水库均温层N2O含量高于温跃层48%;非分层时期洪家渡水库水体N2O含量在不同层位间具有显著差异,均温层N2O含量明显高于上覆水体。均温层较高的N2O在水库发电过程中会以下泄水方式排入下游河道,可能造成大量N2O的释放,同时不同层位间的N2O差异说明界面上N2O的产生机理和扩散方式存在着显著差异。分层期中三个水库的温跃层N2O含量存在显著性差异,乌江渡水库温跃层N2O含量高于另外两个水库,表明不同水库由于界面发育位置和氮形态分布影响着N2O的产生和释放。
3、分层期乌江渡水库均温层N2O升高,同时其NO3--N含量显著降低,说明该层位N2O的产生可能受反硝化过程主导;分层期洪家渡水库底部较高的N2O含量可能来自于沉积物界面反硝化作用产生的N2O扩散的影响;非分层期洪家渡与东风水库深水层较高的N2O含量,也可能受反硝化和硝化共同影响。结合水体中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的剖面变化,分层期乌江渡均温层δ15N-NO3-明显升高,同时NO3--N逐渐降低,表明该层位发生了剧烈的反硝化过程;而非分层期和分层期,洪家渡和东风湖温跃层以下N2O的持续增加(除分层期东风湖底部保持较高水平),同时其同位素δ15N-NO3-在两个时期表现出不同的变化规律,表明分层期N2O的产生受控于反硝化作用,而非分层期底部较高的N2O受控于硝化作用,AOU与ΔN2O的关系也表明了相似的结论。研究表明,作为产生N2O的两种主要过程,硝化和反硝化作用均可能会导致不同界面上N2O的累积,这对于评估水库N2O排放水平具有参考价值。
4、三个水库δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的关系表明,土壤有机氮和人为污水的输入是三个水库硝酸盐的主要来源,同时水库均温层受控于反硝化过程的影响。乌江渡水库底部较高的δ15N-NO3-值并不是外源高同位素组成水体的混入,而是来自于反硝化过程的影响,也说明在利用氮氧同位素表征水体氮转化过程时,需要考虑硝化和反硝化过程造成的同位素分馏效应,修正结果才可以提供更准确的示踪信息。对比δ18O-NO3-的结果表明在大多数水库均略低于硝化作用的理论值范围,这可能是由于水库水体滞留时间较长,硝化作用产生的NO3?-N与H2O中氧原子进一步发生交换,而导致实测δ18O-NO3-具有较低的比值。
5、洪家渡、东风和乌江渡水库的水-气界面N2O释放通量分别为0.4、0.5与0.4μmol·m-2·h-1,均显著高于十年前同期的释放水平,说明随着水库的持续使用和库龄增加,水库累积的氮(包括埋藏和外源输入的增加)可能会造成水库N2O释放水平的持续增长,这对于系统准确评估水库运行对N2O排放的影响具有重要意义。非分层期三水库的水-气界面N2O释放通量分别为0.2、0.1与0.4μmol·m-2·h-1,非分层期洪家渡与东风水库水-气界面N2O释放通量明显低于分层期,乌江渡水库水-气界面N2O释放通量分层期与非分层期持平,说明分层期可能是水库N2O释放的重要时期。
6、洪家渡、东风和乌江渡水库在分层期以下泄水方式释放的N2O量与水-气界面释放量相比,除洪家渡外,东风和乌江渡水库下泄水排放的N2O量分别是水-气界面扩散量的2.3倍和4.8倍。非分层期三个水库的下泄水释放的N2O量分别为0.8×104、1.8×104与4.0×104mol。与同一时期的水-气界面释放量存在差异性。在梯级开发的河流-水库体系中,下泄水体排放的N2O量受水库间的联合调度和蓄水调节方式的影响。本研究可以为未来评价我国西南地区峡谷型水库温室气体排放水平和控制温室气体的排放提供基础数据和技术示范。
1、分层期洪家渡、东风和乌江渡水库剖面水体N2O含量的变化范围分别为14.3~64.4nmol·L-1、16.5~35.7nmol·L-1与17.0~70.8nmol·L-1,非分层期三水库剖面水体N2O含量分别为16.3~43.0nmol·L-1、16.5~55.6nmol·L-1与23.7~35.9nmol·L-1,其释放水平处于世界湖泊与水库的中等水平,且均表现为大气N2O的释放源。
2、洪家渡、东风和乌江渡水库在分层与非分层期N2O含量具有明显的垂向分布特征,其中乌江渡水库在分层期与洪家渡、东风水库均温层在非分层期的深水层均有N2O大量贮存。分层期时洪家渡与乌江渡水库水体不同水层和界面间N2O含量具有显著差异,均温层N2O含量均显著高于温跃层与真光层。其中洪家渡水库均温层N2O含量高于温跃层48%;非分层时期洪家渡水库水体N2O含量在不同层位间具有显著差异,均温层N2O含量明显高于上覆水体。均温层较高的N2O在水库发电过程中会以下泄水方式排入下游河道,可能造成大量N2O的释放,同时不同层位间的N2O差异说明界面上N2O的产生机理和扩散方式存在着显著差异。分层期中三个水库的温跃层N2O含量存在显著性差异,乌江渡水库温跃层N2O含量高于另外两个水库,表明不同水库由于界面发育位置和氮形态分布影响着N2O的产生和释放。
3、分层期乌江渡水库均温层N2O升高,同时其NO3--N含量显著降低,说明该层位N2O的产生可能受反硝化过程主导;分层期洪家渡水库底部较高的N2O含量可能来自于沉积物界面反硝化作用产生的N2O扩散的影响;非分层期洪家渡与东风水库深水层较高的N2O含量,也可能受反硝化和硝化共同影响。结合水体中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的剖面变化,分层期乌江渡均温层δ15N-NO3-明显升高,同时NO3--N逐渐降低,表明该层位发生了剧烈的反硝化过程;而非分层期和分层期,洪家渡和东风湖温跃层以下N2O的持续增加(除分层期东风湖底部保持较高水平),同时其同位素δ15N-NO3-在两个时期表现出不同的变化规律,表明分层期N2O的产生受控于反硝化作用,而非分层期底部较高的N2O受控于硝化作用,AOU与ΔN2O的关系也表明了相似的结论。研究表明,作为产生N2O的两种主要过程,硝化和反硝化作用均可能会导致不同界面上N2O的累积,这对于评估水库N2O排放水平具有参考价值。
4、三个水库δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的关系表明,土壤有机氮和人为污水的输入是三个水库硝酸盐的主要来源,同时水库均温层受控于反硝化过程的影响。乌江渡水库底部较高的δ15N-NO3-值并不是外源高同位素组成水体的混入,而是来自于反硝化过程的影响,也说明在利用氮氧同位素表征水体氮转化过程时,需要考虑硝化和反硝化过程造成的同位素分馏效应,修正结果才可以提供更准确的示踪信息。对比δ18O-NO3-的结果表明在大多数水库均略低于硝化作用的理论值范围,这可能是由于水库水体滞留时间较长,硝化作用产生的NO3?-N与H2O中氧原子进一步发生交换,而导致实测δ18O-NO3-具有较低的比值。
5、洪家渡、东风和乌江渡水库的水-气界面N2O释放通量分别为0.4、0.5与0.4μmol·m-2·h-1,均显著高于十年前同期的释放水平,说明随着水库的持续使用和库龄增加,水库累积的氮(包括埋藏和外源输入的增加)可能会造成水库N2O释放水平的持续增长,这对于系统准确评估水库运行对N2O排放的影响具有重要意义。非分层期三水库的水-气界面N2O释放通量分别为0.2、0.1与0.4μmol·m-2·h-1,非分层期洪家渡与东风水库水-气界面N2O释放通量明显低于分层期,乌江渡水库水-气界面N2O释放通量分层期与非分层期持平,说明分层期可能是水库N2O释放的重要时期。
6、洪家渡、东风和乌江渡水库在分层期以下泄水方式释放的N2O量与水-气界面释放量相比,除洪家渡外,东风和乌江渡水库下泄水排放的N2O量分别是水-气界面扩散量的2.3倍和4.8倍。非分层期三个水库的下泄水释放的N2O量分别为0.8×104、1.8×104与4.0×104mol。与同一时期的水-气界面释放量存在差异性。在梯级开发的河流-水库体系中,下泄水体排放的N2O量受水库间的联合调度和蓄水调节方式的影响。本研究可以为未来评价我国西南地区峡谷型水库温室气体排放水平和控制温室气体的排放提供基础数据和技术示范。