燃料元件基体石墨的固相增密及其性能研究

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熔盐堆是第四代反应堆候选堆型之一。固态燃料熔盐堆采用包覆颗粒燃料元件,燃料元件由包覆颗粒和基体石墨组成,基体石墨承担着慢化中子、传导裂变热、保护包覆颗粒的功能。在熔盐堆中,基体石墨将面临高温氟盐的浸泡、冲刷和腐蚀、循环输送中的摩擦碰撞和堆积自重的载荷等机械相互作用,以及高通量的中子辐照等不利的环境。如何在保证抗辐照的基础上,有效提高基体石墨的密度,降低其平均孔径,从而达到熔盐堆入堆要求的基体石墨,是现在急需解决的问题之一。固相增密技术具有操作简单、高效和成本低等优势,因此有望用于燃料元件的增密处理。  本论文在准等静压工艺流程下,采用固相增密剂中间相炭微球对燃料元件基体石墨进行致密化调控期以提高基体石墨的密度,通过压汞实验和高温熔盐浸渗实验,考查了增密前后基体石墨的孔结构特征和抗熔盐浸渗能力的变化;利用上海应用物理研究所的4MV静电加速器平台的氩离子束流完成了基体石墨的辐照实验,对辐照前后的样品进行拉曼光谱和纳米压痕测试等手段进行表征测试,分析研究了固相增密基体石墨的抗辐照性能。  研究发现,中间相炭微球的加入对基体石墨的增密效果显著:热处理温度为2800℃的基体石墨密度从增密前的1.73g/cm3增至1.80g/cm3以上,平均孔径从570nm降至300-100nm;1950℃热处理的基体石墨密度从1.68g/cm3增至1.73g/cm3左右,平均孔径从924nm降至600-500nm,相比颗粒粒径10μm和16μm的中间相炭微球,2μm的进汞临界压力更大,同时2μm粒径的中间相炭微球大小与石墨孔径更接近,表面活性区域更大,降低石墨孔径大小和孔隙率最有效,增密效果更显著;700℃的高温FLiBe熔盐浸渗增重显示,加入一定比例的中间相炭微球粉末可提高基体石墨的抗熔盐浸渗能力。2μm和10μm的中间相炭微球,相比大粒径的粉体,能更有效的填充石墨的孔隙,且表面烧结活性面积更大从而能够更有效防止熔盐浸渗;样品纳米压痕的测试表明,未辐照的MDG2-15石墨样品硬度较大,同时在1MeV氩离子的辐照(剂量为0.37-3.67dpa)下,MDG2-15石墨的硬化增长稳定在333%-373%之间,离子辐照硬化速率慢,说明其更耐离子辐照。拉曼光谱结果表明,离子辐照会造成基体石墨中间隙原子和空位的累积以及石墨内无序度的增加。相比较而言,MDG2-15石墨对离子辐照的敏感性更低,更耐离子辐照。
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