烟气脱硫用活性焦成型机制及脱硫性能研究

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活性焦烟气脱硫技术作为一种干法烟气脱硫技术,主要利用活性焦发达的孔隙结构和表面的酸碱性官能团发生吸附和催化氧化反应来实现烟气脱硫。活性焦作为活性焦烟气脱硫技术的关键材料,是影响此技术脱硫效果和经济性能的关键因素。本文以小颗粒半焦和低变质粉煤为原料,选取酚醛树脂、腐植酸钠和钠基膨润土为粘结剂,采用正交法确定较优的复合粘结剂添加比例,并在SEM、FT-IR和TG-DTG表征分析的基础上揭示了活性焦成型、炭化过程中粘结力的大小及来源,分析了活性焦内SO2的吸附转化机制。研究表明,添加复合粘结剂可以在提高活性焦抗压强度的同时调控孔结构,提高碘吸附值。当酚醛树脂添加量为10%、腐植酸钠添加量为15%、钠基膨润土添加量为5%时,活性焦的收率为67.22%,抗压强度为200.80 N,碘吸附值为531.40mg/g,灰分为20.00%,达到商用活性焦标准。通过对比活性焦的SEM结果,发现添加复合粘结剂时,活性焦表面为多孔蜂窝状,孔隙排布密集。活性焦成型阶段中,颗粒主要受范德华力、粘附力、氢键力、毛细力的综合作用。无粘结剂存在时,粘结力的主要来源是原料与水形成的氢键力,且水分的添加量和原料表面的含氧官能团对氢键力的影响较大。有粘结剂存在时,由粘结剂粘度主导的粘附力对成型料强度影响较大。对比样品的TG-DTG曲线,发现炭化过程中,成型料剧烈热解的起始温度(323℃)小于混合原料(365℃)而剧烈热解终温(571℃)大于混合原料(529℃)。对比二者的TG曲线,发现由于复合粘结剂的存在延长了热解时间,成型料的失重率比混合原料高2%。在成型料炭化过程中,复合粘结剂先于混合原料发生热解并产生胶质体,在原料颗粒间发生粘结和胶体固化,从而起到粘结作用。利用固定床反应系统考查自制活性焦的吸附性能及SO2的吸附-转化路径时,发现SO2转化为SO3是O2分子的作用,符合E-R模型即单活性位反应机理,O2的加入促进了SO2的氧化反应,从而提高了活性焦脱硫效果。通过暂态响应实验结合不同气相组分条件下活性焦的红外光谱图进行分析,认为当O2和H2O同时存在时,SO2首先在微孔中发生吸附反应生成SO3,H2O再参与反应生成H2SO4,微孔与中孔和大孔的连通结构为反应产物提供了赋存空间,从而推动了活性焦对SO2的吸附。同时,气相组分中O2和H2O的存在对提高活性焦脱硫效率有积极的作用,最高脱硫率可达96%。
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