光电阴极生物传感器的应用

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基于光阴极的光致电化学生物传感器测定可克服基于光阳极的生物传感器测定的固有缺点。不同于光阳极,内部电子还原反应发生在光电阴极/电解质界面,以氧气为电子受体,这使得从电解质溶液中吸附的还原成分对还原反应没有影响。结果,获得了光电阴极本身的真实光电流响应。基于此我们合成了Bi OI纳米片和CuInS2微花p型半导体材料,它们具有高介电常数,高的载流子迁移率以及强烈的载流子效应。本论文的研究重点是以BiOI纳米片和CuInS2微花为光敏材料构建的光电阴极生物传感器,来检测凝血酶、Pb2+和miRNA。主要内容包括:(1)开发了一种基于hemin G四联体增强和金纳米粒子(AuNPs)淬灭BiOI纳米片信号的新型多功能PEC生物传感器平台。以p型半导体BiOI纳米片为阴极光敏材料,hemin G四联体和AuNPs为电子转移体。当目标物凝血酶不存在时,hemin G四联体距离Bi OI纳米片较远而AuNPs距离BiOI纳米片较近,此时AuNPs与Bi OI纳米片之间的电子转移起主导作用,导致光电流被猝灭。当目标物凝血酶存在时,hemin G四联体距离BiOI纳米片较近而AuNPs离去,此时hemin G四联体与BiOI纳米片之间的光诱导电子转移起主导作用,导致光电流响应增强。凝血酶的浓度在8.75×10-1414 mol/L到8.75×10-99 mol/L之间时,光电流响应与凝血酶浓度的对数呈线性关系。(2)开发了一种基于Fc增强和金纳米粒子(AuNPs)淬灭BiOI纳米片信号的新型多功能PEC生物传感器平台。仍以p型半导体BiOI纳米片为阴极光敏材料,Fc和AuNPs为电子转移体。当目标物Pb2+不存在时,Fc距离BiOI纳米片较远而AuNPs距离BiOI纳米片较近,此时AuNPs与BiOI纳米片之间的电子转移起主导作用,导致光电流被猝灭。当目标物Pb2+存在时,Fc距离BiOI纳米片较近而AuNPs离去,此时Fc与BiOI纳米片之间的光诱导电子转移起主导作用,导致光电流响应增强。Pb2+的浓度在5.0×10-1212 mol/L到1.0×10-66 mol/L之间时,光电流响应与Pb2+浓度的对数呈线性关系。(3)开发了基于CuInS2微花为光敏材料的PEC生物传感平台。以p型半导体CuInS2微花作为阴极光敏材料,酶切扩增用于目标miRNA的循环放大,TATA绑定蛋白用于电子的阻挡,来构建阴极光致电化学生物传感器。当目标mi RNA存在时,PEC信号降低。在目标miRNA不存在时,PEC信号不变。miRNA的浓度在1.0×10-15mol/L到1.0×10-6mol/L之间时,光电流响应与miRNA浓度的对数呈线性关系。
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