【摘 要】
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随着核工业的发展,放射性物质被广泛地应用于各行各业,人体遭受到放射性伤害的概率也越来越大,其中放射性碘和放射性铀尤为突出,对放射性核素的处理引发人们关注。本文选用次石墨(ShC)为研究对象,通过对次石墨进行活化处理和表面修饰,构筑了对碘离子和铀酰离子吸附具有协同效应的纳米Cu2O/Cu-ShC复合吸附剂,并将其应用于水体中碘离子和铀酰离子的去除。以下是本论文的具体研究结论:(1)次石墨的活化与矿物
【基金项目】
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国家自然科学基金(NSFC,42061134018);
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随着核工业的发展,放射性物质被广泛地应用于各行各业,人体遭受到放射性伤害的概率也越来越大,其中放射性碘和放射性铀尤为突出,对放射性核素的处理引发人们关注。本文选用次石墨(ShC)为研究对象,通过对次石墨进行活化处理和表面修饰,构筑了对碘离子和铀酰离子吸附具有协同效应的纳米Cu2O/Cu-ShC复合吸附剂,并将其应用于水体中碘离子和铀酰离子的去除。以下是本论文的具体研究结论:(1)次石墨的活化与矿物学表征。在本章中,通过对次石墨进行SEM、EDS和XRD表征分析了ShC-0的微观形貌和物相组成。通过碱活化和高温活化对次石墨进行处理,并利用FT-IR、BET和元素分析的表征手段对次石墨(ShC-0)和活化后次石墨(ShC-01和ShC-02)的内部结构基团、比表面积和元素含量等基础性能进行表征测试。结果表明ShC-0是由层状结构堆叠而成的不规则团簇状聚集体,其物相组成除了C以外还含有Si O2和大量金属氧化物。经过碱活化和高温活化的处理,次石墨的部分金属氧化物杂质得以去除,并且比表面积得到显著提高。(2)纳米Cu2O/Cu-ShC的构筑及表征。在本章中,利用水热法,以次石墨(ShC-02)和Cu SO4·5H2O为原料,以PEI为还原剂,以Na OH为沉淀剂,成功的制备出纳米Cu2O/Cu-ShC复合吸附剂。通过SEM,TEM,EDS,XRD和XPS对纳米Cu2O/Cu-ShC进行了表征分析,证实了纳米Cu2O/Cu被成功制备出来并均匀分布在了次石墨表面。此外,研究证实了纳米Cu2O/Cu-ShC具有较好的稳定性。最后,分析了纳米Cu2O/Cu-ShC的合成机理,即在高温条件下PEI表面的氨基会与Cu2+发生强配位并且吸附到ShC-02表面;PEI随后将Cu2+还原为Cu+,并与Na OH发生沉淀进而生成Cu2O,从而成功制备出纳米Cu2O/Cu-ShC复合材料。(3)纳米Cu2O/Cu-ShC对碘离子的去除性能研究。在本章中,将实验合成的纳米Cu2O/Cu-ShC应用于I-的吸附,研究了吸附剂用量、pH和干扰离子对纳米Cu2O/Cu-ShC吸附I-的影响,实验结果表明纳米Cu2O/Cu-ShC相较于ShC-02表现出更广的pH适应范围,更少的吸附剂用量和更好的抗离子干扰能力。此外,研究了纳米Cu2O/Cu-ShC和ShC-02对碘离子的吸附速率随时间的变化,结果显示纳米Cu2O/Cu-ShC在60min时对I-去除效率高达96%,较ShC-02有了显著的提高。随后对I-的吸附过程进行了动力学和等温线拟合,拟合结果表明准二级动力学和Langmuir吸附模型能很好地描述I-的吸附过程,最大吸附量达10.99 mg/g,并且无量纲系数RL均在0-1之间,说明吸附剂的吸附过程是可行的。(4)纳米Cu2O/Cu-ShC对铀酰离子的去除性能研究。在本章中,将实验合成的纳米Cu2O/Cu-ShC应用于UO22+的吸附,研究了吸附剂用量和pH对纳米Cu2O/Cu-ShC吸附UO22+的影响,实验结果表明纳米Cu2O/Cu-ShC相较于ShC-02表现出更广的pH适应范围和更少的吸附剂用量。此外,研究了纳米Cu2O/Cu-ShC和ShC-02对铀酰离子的吸附速率随时间的变化,结果显示纳米Cu2O/Cu-ShC在40 min时对UO22+去除效率高达91%,较ShC-02有了显著的提高。随后对UO22+的吸附过程进行了动力学和等温线拟合,拟合结果表明准二级动力学和Langmuir吸附模型能很好地描述铀酰离子的吸附过程,最大吸附量达35.44 mg/g,并且无量纲系数RL均在0-1之间,说明吸附剂的吸附过程是可行的。
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