等离子体改性薄层g-C3N4/丝网印刷电极的制备及其光电化学检测氧氟沙星研究

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氧氟沙星(OFL)的使用量和排放量居抗生素总使用量和排放量的前列,因此检测环境中OFL有利于限制抗生素的无节制排放和降低抗生素滥用导致的环境和人类健康问题。光电化学检测法具有低信号背景、高灵敏度等优点,被广泛应用于环境污染物的检测。其中基底材料是构建光电化学检测法的基础,决定了光电化学检测电极的尺寸和应用领域。丝网印刷电极(SPE)具有体积小、成本低、集成化、批量生产等优点,是制备基底电极材料的优良选择。光电活性材料可以进行光电信号转换,是构建光电化学检测方法的关键因素。g-C3N4具有合适的带隙(约2.7 e V)、可见光响应及良好的生物相容性等优点,被广泛应用于光电化学检测抗生素。但是g-C3N4的光生载流子易于复合,限制了其在光电化学检测领域的进一步应用,因此需要对g-C3N4进行改性以抑制其光生载流子复合。为解决这一问题,制备了低成本、集成化的SPE作为基底电极材料,并通过形貌调控和提升N元素占比的形式抑制g-C3N4光生载流子复合,将SPE和g-C3N4结合,构建了水体中OFL的光电化学检测方法。主要研究内容和结论如下:(1)采用丝网印刷技术制备了SPE,其中单个SPE的尺寸为10.08×25 mm,同一批次可以制备10个SPE。SPE的各个组成部件之间精确连接,印刷边缘整齐,无缺印漏印现象。同一批次制备SPE的相对标准偏差(RSD)在1.21-3.12%之间,不同批次制备SPE的RSD在1.50-4.11%之间,表明制备的SPE可以作为光电化学检测方法的基底电极材料。(2)制备了N2等离子体改性的薄层结构的g-C3N4(NP-T-CN),薄层结构的构建抑制了g-C3N4光生载流子复合,通过N2等离子体改性技术提升g-C3N4中N元素占比进一步抑制g-C3N4光生载流子复合,使负载在SPE上的NP-T-CN(NP-T-CN/SPE)展现出较高的光电流强度。将OFL适配体(APT)作为亲和OFL的探针分子固定在NP-T-CN/SPE上(APT/NP-T-CN/SPE),构建了水体中OFL的光电化学传感方法,APT/NP-T-CN/SPE对OFL的线性检测范围为0.05-1.0 n M,检测限为0.03 n M(11.06 ng/L),医院废水中OFL的检测结果表明APT/NP-T-CN/SPE可以应用于实际水体中OFL的检测。
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