【摘 要】
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超级电容器作为一种较为新型的储能设备,具有较传统电容器更大的能量密度和功率密度,且相比于已被广泛使用的锂离子电池具有更高的功率密度、更快的充放电速率和更长的循环寿命,尤其是柔性超级电容器的研发对满足当下人们对可穿戴电子设备的需求具有重要意义。柔性超级电容器需要具备轻、薄和电化学性能好等特点,这就需要开发具有特殊结构的柔性电极材料,碳布（CC）基柔性电极材料相比于其他柔性基底材料具有比表面积大、耐腐
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超级电容器作为一种较为新型的储能设备,具有较传统电容器更大的能量密度和功率密度,且相比于已被广泛使用的锂离子电池具有更高的功率密度、更快的充放电速率和更长的循环寿命,尤其是柔性超级电容器的研发对满足当下人们对可穿戴电子设备的需求具有重要意义。柔性超级电容器需要具备轻、薄和电化学性能好等特点,这就需要开发具有特殊结构的柔性电极材料,碳布（CC）基柔性电极材料相比于其他柔性基底材料具有比表面积大、耐腐蚀性强和柔韧性好等特点被广泛研究。但商业化的碳布由于亲水性差、没有丰富孔结构等原因,导致将其直接用于超级电容器电极材料时的面积比容量较小,从而导致组装成超级电容器器件时能量密度较低,没有实际应用价值。就目前众多研究来看,在碳布表面负载其他活性物质是提高碳布基电极面积比容量最有效的策略。本论文通过原位法在碳布表面生长了其他活性物质,制备了无粘结剂柔性电极,并具有较好的电化学性能。具体研究结果如下:（1）以三聚氰胺为碳源和氮源,Co为催化剂,采用原位法在碳布基底上生长氮掺杂碳纳米管（N-CNT）,得到CC/N-CNT复合材料。该材料被用作超级电容器柔性工作电极,并在三电极体系中进行了电化学测试。当电流密度为2 m A/cm~2时,CC/N-CNT的面积比容量可达4081.6 m F/cm~2,当电流密度由2 m A/cm~2提高到20 m A/cm~2时,其面积比容量可保持在72.8%。在10 m A/cm~2的电流密度下,5000次循环后比容量可保持首次循环容量的90.3%。此外,工作电极具有良好的机械柔韧性,50次弯折后其面积比容量仍能保持弯折前的97.6%。将两片面积相同的CC/N-CNT电极组装成对称超级电容器进行电化学性能测试,在电流密度为2 m A/cm~2时,面积比容量为572.6 m F/cm~2,在功率密度为1000μW/cm~2和10000μW/cm~2时,其能量密度分别可达到79.53μWh/cm~2和40.28μWh/cm~2。（2）采用含N、B、F的离子液体作为杂原子掺杂剂,在碳布表面生长多杂原子掺杂的碳纳米管,成功制备了碳布负载N、B、F掺杂碳纳米管复合材料（CC/NBF-CNT）,并将其与CC/N-CNT的电化学性能进行了比较。CC/NBF-CNT在2 m A/cm~2的电流密度下能达到最大面积比容量为4303.2 m F/cm~2,当电流密度从2 m A/cm~2增加到20 m A/cm~2时,其容量保持率可以达到77.4%,较在相同条件下测试的CC/N-CNT具有更高的面积比容量和容量保持率。该样品在连续充放电循环6700次之后仍能保持初始容量的97.1%,较CC/N-CNT具有更好的循环稳定性。将两片面积相同的CC/NBF-CNT电极组装成对称超级电容器进行电化学性能测试,在电流密度为2 m A/cm~2时,面积比容量为750.8 m F/cm~2,在功率密度为1000μW/cm~2和10000μW/cm~2时,其能量密度分别可达到104.3μWh/cm~2和61.4μWh/cm~2,较CC/N-CNT电极组装的对称超级电容器具有更高的能量密度,证明了多杂原子掺杂对电极具有很好的优化效果。（3）以负载N-CNT的碳布作为基底,通过电化学沉积的方式在其上生长Co（OH）2纳米片,获得了CC/N-CNT/Co（OH）2电极。该电极在电流密度为0.5 A/g时的质量比容量可以达到550.2 F/g,当电流密度由0.5 A/g增加到10 A/g时,其容量保持率可以达到70.2%,具有良好的倍率性能。以负载N-CNT的碳布作为基底,采用水热法在其上生长Co3O4,获得了CC/N-CNT/Co3O4电极。该电极在1 A/g的电流密度下可达到最大质量比容量为528.4 F/g,较直接在碳布上生长Co3O4制备的CC/Co3O4有更高的质量比容量,并在连续充放电循环3000次后仍具有91%的容量保持率。
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