【摘 要】
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近年来,Cr系催化剂在乙烯选择性齐聚生产线性α-烯烃的过程中表现出的高活性和高选择性受到学术界和工业界的广泛重视。研究结果表明:配体的结构对于催化性能具有决定性的作
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近年来,Cr系催化剂在乙烯选择性齐聚生产线性α-烯烃的过程中表现出的高活性和高选择性受到学术界和工业界的广泛重视。研究结果表明:配体的结构对于催化性能具有决定性的作用。研究人员研发了多种类型的配体,如:PNP型,PNC=N型、PC=N型、PN-Cn-NP型、PNN型、NNO型及NPN型。新结构配体的设计、合成及催化剂的构-效关系的研究是这一领域的关键。本论文主要开展了以下两方面的研究工作:(1)以二苯基氯化磷为原料,分别与氨基酚、苯二胺、苯二酚类底物作用,合成了三种类型的多位点配体L1-L10。利用1H NMR、13C NMR、31P NMR、UV、IR、质谱、元素分析等分析手段确定各配体的结构。(2)将这些配体与铬盐、甲基铝氧烷(MAO)组成催化体系,用于催化乙烯选择性齐聚反应。考察了溶剂、反应温度、Al/Cr摩尔比、乙烯压力等反应条件对催化效果的影响。对比了不同的配体结构及配合物形成方式的催化性能。实验结果表明:在反应温度为50℃、反应压力为2.5MPa、Al/Cr摩尔比为700时且配体L4/Cr(III)/MAO催化体系活性可达5.91×106g/(mol Cr·h),对1-辛烯选择性高达72.94%,对1-己烯和1-辛烯总的选择性为82.11%。
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