富锂锰基正极材料是下一代锂离子电池最有前景的正极材料之一,由于其独特的阴/阳离子氧化还原电荷补偿机制,使材料具有超高容量(>250 m Ah g^-1),同时其具有工作电压窗口宽、环境友好和成本低廉等优点,引起了国内外研究者的高度关注。但是,要想加快富锂锰基正极材料的商业化进程,不得不克服材料本身固有的缺陷,例如:大的首次不可逆容量损失、衰减过快的电压平台、较差的循环性能和倍率性能等缺陷。本论文主要以改善富锂锰基正极材料的电化学性能为目标,通过对材料的元素组分调节、表面结构设计和表面处理等方法来展开一系列研究,主要研究内容如下:（1）基于过渡金属元素组分调节,通过水热法合成不同过渡金属元素比例的球形碳酸盐前驱体(Mn_0.60Ni_xCo_0.40-xCO₃),再进行高温锂化煅烧后形成相应的富锂锰基正极材料。采用多种测试手段来表征目标产物,分析不同过渡金属元素比例对材料的电化学性能的影响,为后续的改性研究打下了实验基础。（2）基于表面结构设计,通过水热-高温固相法合成了富锂锰基正极材料Li_1.40Mn_0.60Ni_0.20Co_0.20O_2.4,开发了一种能同时结合尖晶石相的形成、表面包覆和表面处理优点的方法对其进行改性,最后材料表面形成一种独特的异质结构（具有尖晶石@NPPy（萘磺酸掺杂的聚吡咯）壳层）。所有处理过后的材料的首次库伦效率都超过了90%。其中包覆量为3%时得到的材料电化学能最佳,在2.0～4.6 V,0.5 C电流密度下循环200次,容量保持率为89%,而原材料仅为69%,同时其电压衰退也明显得到抑制。此外,在10 C的大倍率下,该材料的放电比容量仍有165 m Ah g^-1,而原材料的放电比容量仅为141 m Ah g^-1。（3）基于表面处理调控材料表面的晶相结构,首先通过共沉淀-高温固相法制备粒径更大的富锂锰基正极材料(Li_1.40Mn_0.60Ni_0.35Co_0.05O_2+δ),再用0.1 mol L^-1的HNO₃溶液对其进行表面预处理,然后在不同温度下退火得到不同晶相结构的材料。该过程导致材料表面形成了不同类型的尖晶石结构且激活了Li₂Mn O₃组分,由于尖晶石相独有的三维Li⁺扩散通道可以提高Li⁺扩散速率,因此可以改善材料的倍率性能和减少首次不可逆容量损失。研究结果表明,在400℃下退火的材料,材料表面形成了Li₄Mn₅O₁₂尖晶石结构,具有最高的首次放电比容量和最好的倍率性能。