论文部分内容阅读
水热碳微球具有合成条件温和,方法简单,原料廉价易得,物理化学性质稳定和亲水性好等特点,已成为一种极具吸引力的多用途基体材料。但是由于其表面官能团较少且对铀的选择性较低,限制了其在放射性核素分离方面的应用。本文在水热碳微球合成过程中添加少量乙烯基单体作为功能化试剂,分别制备出偕胺肟化水热碳微球(HTC-AO),酰胺化水热碳微球(HTC-AM)和磷酸化水热碳微球(HTC-PO4),极大地提高了水热碳微球对铀(VI)的吸附容量和选择性,丰富了铀吸附材料的研究领域。通过SEM对水热碳微球的形貌进行了表征,使用FT-IR和XPS考察了其表面官能团的种类。在吸附实验中,对影响铀吸附的几个因素,如溶液p H值,铀初始浓度,接触时间和温度等因素进行了研究,讨论了吸附等温线,吸附动力学和热力学特性,对材料的选择性和重复使用性也进行了详细的研究。以可溶性淀粉为碳源,丙烯腈为功能单体,通过水热法制备偕胺肟水热碳微球HTC-AO。HTC-AO保留了原始碳微球的完美球形外貌,对铀的吸附符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型,理论单层饱和吸附量可达724.6 mg g-1,吸附是吸热和自发的过程。在多种金属离子存在时,HTC-AO对铀表现出很高的选择性,选择率可达52.2%。当使用1.0 mol L-1 HCl溶液做为洗脱液时,洗脱率可达93.5%,并且经过4次洗脱,HTC-AO对铀仍有很高的吸附量。以葡萄糖和丙烯酰胺为原料,通过一步水热法制备出酰胺化水热碳微球HTC-AM,HTC-AM呈现出良好的球形外貌,对铀的吸附符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型,对铀的理论单层饱和吸附量为262.5 mg·g-1,热力学研究结果显示,吸附过程为吸热和自发过程。选择性实验结果表明,HTC-AM对铀具有较高的选择性,选择率最高为35.3%。洗脱和重复使用性实验结果表明,使用1.0 mol L-1 HNO3溶液做为洗脱液时,洗脱率达到96.4%,经过多次洗脱,HTC-AM对铀的吸附量并没有明显降低。以乙二醛作为碳源,在水热碳化过程中通过添加少量乙烯基磷酸作为功能化试剂,制备出磷酸化水热碳微球HTC-PO4,在制备过程中HTC-PO4的球形外貌没有受到破坏,HTC-PO4对铀(VI)的吸附可以很好地用Langmuir等温模型和准二级动力学模型描述,理论单层饱和吸附量为319.5 mg g-1,并且对铀的吸附是吸热和自发过程。选择性实验中,HTC-PO4对铀(VI)的选择率高达57.9%。洗脱和重复性实验结果表明,使用1.0 mol L-1HNO3溶液做为洗脱液时,洗脱率达到92.9%,经过4次洗脱,吸附量只下降了9.1%。