发展高效稳定的钙钛矿太阳能电池技术是响应国家提出的“双碳”政策,缓解人类面临的能源问题而提出的。近十几年时间里,钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells,PSCs）的发展势头迅猛,已达到传统硅基太阳能电池的发展水平。但是钙钛矿太阳能电池的大规模应用除了要进一步提升其效率还需解决稳定性低的问题。钙钛矿太阳能电池的各层界面性质是影响器件效率和长期稳定性的重要因素。相邻层间良好的能级匹配度、优异的载流子分离效率、低的缺陷态密度以及良好的抵御水分子侵蚀能力有助于提高器件的光电转换效率和稳定性。针对这一关键问题,本论文提出设计合成新型阴离子掺杂富勒烯衍生物作为界面修饰材料调控层间界面性质,从而达到调整界面能带分布,降低缺陷态密度,减少非辐射复合中心,促进电荷提取分离,提高器件光电转换效率和稳定性的目的。本论文主要开展了以下三部分工作:（1）以改善界面修饰材料性能、调控钙钛矿界面性质为目的,合成出四种阴离子掺杂的新型功能富勒烯衍生物,研究获得其最佳合成工艺条件,并通过表征测试手段对它们的结构进行了确认。随后将它们作为钙钛矿的界面修饰材料成功应用于平面倒置结构太阳能电池中,结果表明,以四种富勒烯衍生物作为钙钛矿的界面修饰材料,能使倒置钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从14.96%提升至最大17.75%,且在室温环境下,器件经过500 h储存后仍然能够保持初始效率的85%。并通过理论计算和各种测试手段对界面调控机理进行了研究,结果表明,四种富勒烯衍生物具有比常规富勒烯衍生物更高的电导率和电子迁移率,能促进电子在钙钛矿与电子传输层之间的传递。同时,四种富勒烯衍生物结构中特有的阴阳离子基团使其具有优异的缺陷钝化能力,能显著降低缺陷导致的载流子非辐射复合,提升载流子分离效率,从而提高器件的光电转换效率和长期稳定性。（2）以改善电子传输材料性能、调控钙钛矿界面性质为目的,将苝酰亚胺和富勒烯相结合,成功设计合成出一种结构新颖的阴离子掺杂苝酰亚胺-富勒烯二聚体衍生物(C60-PDI-I),取代传统富勒烯基电子传输材料（PCBM）应用于PSCs,结果表明,该富勒烯衍生物能使器件的光电转换效率从15.60%提升至18.92%,且稳定性明显提高。在此基础上,通过空间限制电流法、X射线光电子能谱等测试手段研究了C60-PDI-I与钙钛矿相互作用机理,结果表明,阴离子掺杂使C60-PDI-I的电导率和电子迁移率明显升高,将其用作钙钛矿太阳能电池的电子传输层可以起到很好的传递和转移电子的作用;同时C60-PDI-I结构中的阴阳离子基团和丰富的N、O原子起到很好的钝化钙钛矿表面和晶界处缺陷的作用;从而使器件的光电转换效率和稳定性大幅提升。（3）以改善阴极修饰材料性能、调控金属阴极界面性质为目的,设计合成了一种新型的阴离子掺杂富勒烯基离子聚合物(C60-MPE-ionene),并将其应用于钙钛矿太阳能电池的阴极修饰材料,结果表明,基于该富勒烯基离子聚合物修饰的器件效率从15.60%提升至19.28%,室温条件下储存500 h仍然能够保持初始效率的78%,且没有明显的迟滞效应。通过空间限制电流法、紫外光电子能谱等测试手段研究了其与金属电极作用机理,结果表明,富勒烯基离子聚合物具有常规离子聚合物所不具备的高电子迁移率,且由于阴离子掺杂特性的存在使该化合物具有很好的电导率;富勒烯基离子聚合物修饰金属阴极可以将Ag电极的功函数从4.58 e V降低到3.96 e V,层间能级势垒减小,层间电荷传递与转移效率得到明显提升;同时C60-MPE-ionene本身具有良好的疏水性和成膜性,能够起到很好的抵御水分子侵蚀的作用。