香豆素基光敏双亲聚合物的设计与合成

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本论文分为两部分,第一部分是新型水溶性光二聚型香豆素衍生物的设计、合成分析。即通过Mannich反应在7-羟基-4-甲基香豆素的8-位上引入具有pH响应性能的供电子哌嗪基团,得到水溶性香豆素衍生物7-羟基-4-甲基-8-(4’-甲基哌嗪-1’-基)-亚甲基香豆素(HMPC),利用哌嗪环上的叔胺给电子体系对酸碱的敏感特性调节HMPC的光二聚反应特征。详细考察该香豆素衍生物在各种pH水溶液中的紫外光二聚性能。紫外光谱实验表明,通过改变HMPC水溶液的酸碱性可有效改变HMPC的紫外特征吸收。进一步在波长大于310 nm的紫外光照射下, HMPC可进行光二聚反应,光二聚反应实验表明,在中性水溶液中的反应速率最为快速、其次为碱性条件下的、最慢的则是酸性条件。第二部分为光敏感星形聚合物的设计与合成。本章通过多步有机合成反应成功合成了含有三个Br端基的香豆素衍生物C-Br3,并以之为ATRP引发剂,分别与甲基丙烯酸2-(二甲氨基)乙酯DMAEMA、苯乙烯St通过ATRP法合成了双亲光敏聚合物C-(PDMAEMA)3和双亲性光响应三臂星形嵌段共聚物C-(PDMAEMA-b-PSt)3。用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、紫外-可见光分光光度计(UV-vis)、凝胶渗透色谱仪(GPC)、和核磁共振仪(1H-NMR)等对以上聚合物及其中间产物进行结构分析。接着对光敏感三臂星形聚合物C-(PDMAEMA)3的可逆光二聚反应进行紫外光谱实验,并通过纳米粒度仪对其胶束溶液进行测试。研究表明,该三臂星形聚合物可在水中形成胶束结构,粒径为87.7±27.8 nm、呈高斯分布;在365 nm光二聚反应后,聚合物胶束大小只发生微弱变化,粒径分布变宽;相应的,在254 nm光解二聚后,聚合物胶束仍维持原有大小与分布。并对C-(PDMAEMA-b-PSt)3聚合物胶束在不同pH环境下的光敏性能、形态进行研究。结果表明该聚合物在不同的pH条件下具有不同的形态,且具有良好的光响应性能,并随着碱性的增强,光二聚转化速率逐渐升高,胶束粒径也逐渐增大。
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