介孔碳负载TiO2催化剂制备及其光降解苯酚的工艺优化

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TiO2在光催化领域的巨大应用前景是毋庸置疑的,但是其一方面由于禁带宽度大、光响应范围窄,只可以吸收波长较小的紫外光,对可见光的利用率较低;另一方面纯TiO2光催化剂的电子-空穴对易于复合,量子产率仅为1%,导致光催化降解效果下降。碳材料是一类具有大比表面积且性能稳定的载体,将TiO2与碳材料复合,利用碳材料良好的吸附性,可增强对污染物的吸附,提高光催化效率,并可能发挥二者的协同效应。本文采用水热法制备介孔碳球,通过溶剂热法将介孔碳球用于负载TiO2,并对介孔碳负载Ti O2光催化材料进行酸改性,采用XRD、SEM、TEM、Raman、FT-IR、XPS、N2吸附-脱附、UV-vis等表征方法对催化剂的晶体结构、形貌、孔结构等进行分析,并分别对其吸附性能和光催化性能进行研究,通过对制备工艺条件和反应工艺条件的优化,提高光催化降解苯酚废水的效率。首先,通过水热法制备出了形貌规则、分散性较好的球形介孔碳颗粒,该介孔碳球具有低度的石墨化,其粒径约为100nm,比表面积可达到653m2g-1,孔体积为0.38cm3g-1,为负载TiO2提供基础。其次,用自制的介孔碳采用溶剂热法负载Ti O2催化剂,其中TiO2以锐钛矿的形式存在,其孔径在2.8nm和17.9nm分别凸显,比表面积为145m2/g,孔体积为0.28cm3/g,MC-Ti在紫外光和可见光区域的响应均有所增强。取30mg在160℃时水热10h制得的MC-Ti(24)对30mL初始浓度为10mg/L的苯酚模拟废水进行降解,反应150min后其光降解效率可达到81%以上,且催化剂在重复使用5次后,仍有较高的催化活性,其光降解效率仍可达到75%以上。最后,为了进一步提高介孔碳负载TiO2催化剂的性能,对其进行硫酸改性,制备了MC-Ti-S催化剂,MC-Ti-S中形成Ti-O-C键,MC负载可以减小TiO2的禁带宽度。在160℃下水热反应12h制得的MC-Ti-S-160具有最佳的光催化降解率,对初始浓度为10mg/L的苯酚在500W氙灯照射下反应120min后,对苯酚的去除率可达到90%以上,且催化剂在重复使用5次之后,光降解效率仍可达到80%以上,稳定性较好,可以回收再利用。
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