【摘 要】
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通过新型前驱体材料的结构转化制备分子筛并研究其结构转变机理对于发展分子筛合成新路线和开发高活性新型分子筛材料具有重要意义。本文采用大环结构导向剂在（硅）磷铝体系合成新型前驱体材料,经结构转化获得纳米尺寸的ERI型分子筛材料,并研究其催化甲醇制烯烃（MTO）反应性能,包括以下两部分内容。第一部分,利用大环结构导向剂1,1,6,6-四甲基-1,6-二氮杂环十二烷-1,6-氢氧化二铵（TDDH）合成了前
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通过新型前驱体材料的结构转化制备分子筛并研究其结构转变机理对于发展分子筛合成新路线和开发高活性新型分子筛材料具有重要意义。本文采用大环结构导向剂在（硅）磷铝体系合成新型前驱体材料,经结构转化获得纳米尺寸的ERI型分子筛材料,并研究其催化甲醇制烯烃（MTO）反应性能,包括以下两部分内容。第一部分,利用大环结构导向剂1,1,6,6-四甲基-1,6-二氮杂环十二烷-1,6-氢氧化二铵（TDDH）合成了前驱体材料ECNU-38P,进一步焙烧制得纳米晶粒堆积的ERI型分子筛（ECNU-38）。考察P2O5/Al2O3比,H2O/Al2O3等因素对合成的影响,并采用三维电子衍射（3D ED）技术解析了ECNU-38P的结构。ECNU-38P与ERI拓扑结构相关,但其含有四配位和六配位的Al原子,结构高度无序。原位XRD表明在573-623 K之间,ECNU-38P发生温度诱导的三维-三维（3D-3D）结构转变,得到了具有ERI型结构的纳米ECNU-38分子筛。ECNU-38P是首次报道的ERI型分子筛前驱体材料。第二部分,将Si原子引入ECNU-38P的合成凝胶中制备了纳米尺寸的ERI型Si-ECNU-38硅磷铝分子筛。为评价其MTO催化性能,以环己胺和NNN’N’-四甲基-1,6-己二胺为结构导向剂,分别合成了SAPO-17-C和SAPO-17-T两种不同晶粒尺寸的ERI型分子筛。反应结果表明,晶粒尺寸最小的Si-ECNU-38分子筛由于其酸性位点主要位于分子筛外表面表现出弱酸性,在MTO反应中催化活性较低,寿命较短。
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