基于过硫酸盐降解水中两种典型心血管药物的机理研究

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阿替洛尔(ATL)和阿托伐他汀(ATV)是两种常见的治疗心血管疾病的药物。由于心血管疾病的发病率呈逐年增加趋势,导致心血管药物的使用量大大增加,使得它们不可避免的进入环境。近年来,由于分析仪器的不断改进和完善,在污水处理厂的进出水、污水剩余污泥、地表水中都有心血管药物检出。因此,它们对生态环境以及人类的健康的潜在危害越来越受到人们的关注。现有的处理心血管药物的方法主要有吸附法、生物降解法、芬顿氧化法、臭氧氧化法、电化学氧化法以及光降解法等。然而,它们由于各自的缺点都限制了其广泛使用。近年来,基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化法已经普遍被用于去除水体中的有机污染物。与羟基自由基(·OH)相比,SO4-·具有pH适应范围较广、矿化能力高、半衰期长和氧化电位高等特点。本文系统的研究了两种不同活化方式下对过硫酸盐降解两种心血管药物的降解过程。主要研究结论如下:(1)热(Heat)活化过硫酸盐(PS)降解ATL的机理研究。随着温度的升高,ATL的降解速率常数逐渐增大。当温度从40℃上升到70℃时,速率常数从1.4 × 10-3 min-1增加到9.33 × 10-2 min-1。采用阿伦尼乌兹公式进一步评价温度与速率常数之间的关系,计算得出ATL的活化能为112.6kJ/mol。在不同PS浓度下,ATL的降解都遵循假一级动力学。随着PS浓度从0.1 mmol/L增加到0.9mmol/L,降解速率常数从2.10 × 10-3 min-1增加到1.85 × 10-2 min-1。在pH 5(1.40 × 10-2 min-1)条件下,ATL降解效果最好,随后是pH 3(1.28 × 10-2 min-1)、pH 7(1.18 × 10-2 min-1)、pH 9(7.50 ×10-3 min-1)和pH 11(6.3 × 10-3 min-1)。水中阴离子NO3-和Cl-对ATL的降解几乎没有影响,而HCO3-和SRFA对ATL有明显的抑制作用。基于自由基猝灭实验结果可知,SO4-·和·OH都对ATL降解有贡献,而SO4-·是主要的氧化活性自由基。基于TOF-LC-MS鉴定的产物,推测出ATL的四条降解途径,包括羟基化、脱酰胺基化、脱烷基化和醚键断裂。分析了PS活化温度对ATL降解产物分布的影响,当活化温度较低时,ATL的降解路径主要以羟基化为主。当活化温度较高时,ATL会被完全降解为小分子产物直至被矿化。在[PS]=0.5 mmol/L,70℃,pH7条件下,反应2h后,10μmol/L ATL的TOC去除率为74.12%,与此同时PS消耗率为68.32%。(2)铁酸铜(CuFe2O4)活化过一硫酸盐(PMS)降解ATV的机理研究。实验结果表明,在pH7,[PMS]=25μmol/L,[CuFe2O4]=40 mg/L条件下,反应15 min后,10 μmol/L ATV完全被去除。通过SEM和TEM表征CuFe2O4反应前后形态和大小变化,未发现显著变化。采用XPS技术分析了反应前后CuFe2O4表面的Cu和Fe的价态变化,结果表明两者都参与了 PMS的活化。基于自由基猝灭实验结果可知,SO4-·和·OH都对ATV降解有贡献,而SO4-·是主要的氧化活性自由基。基于TOF-LC-MS鉴定的8种产物,推测出ATV的4条降解路径,包括内酯化、羟基化、脱酰胺基化和吡咯环断裂。分析了不同PMS浓度对ATV降解产物分布的影响,P541(ATV内酯)、P557(羟基化ATV内酯)和P416(吡咯环开环产物)是最主要的降解产物。ATV在实际废水中的降解主要受水中的有机物影响较大,而无机阴离子的抑制效应较弱。在 100 mg/LCuFe2O4 和 3.0 mmol/LPMS 条件下,10μmol/L ATV 在超纯水和实际废水中TOC去除率分别为61.72%和18.9%。与此同时,两种体系中的PMS几乎都被消耗完。上述研究表明,活化过硫酸盐去除水中心血管药物方面有良好的应用潜力,在适当的活化温度或铁酸铜用量下能在较短的时间内将水中的心血管药物完全去除,适当增加过硫酸盐用量也能取得良好的TOC去除率,通过进一步开展实际废水的处理技术工艺条件研究,有望为水中心血管药物等新型污染物的高效去除提供新的途径。
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