铜基金属有机骨架及其复合材料的制备和吸附性能研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yulihui2638685
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金属有机骨架(MOFs)作为一种由无机金属离子或离子簇和有机连接配体组成的配位化合物,在气体存储、气体的吸附和分离、催化、光学器件、吸附和药物传递等方面都有潜在的应用。本论文采用超声辅助球磨法在常温常压下合成了铜基MOFs材料Cu-BTC(BTC=1,3,5-苯三甲酸酯)以及氧化石墨烯(GO)和铜基MOFs的复合材料GO/Cu-BTC,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TGA)和氮气吸附分析等对其进行表征,并且讨论了样品对于刚果红(CR)的吸附性能。探究了不同合成方法(超声辅助球磨法和溶剂热法)、反应时间和原料摩尔比(H3BTC:Cu2+)对合成的Cu-BTC的形貌和性能的影响,以达到优化结构和提高性能的结果。优化条件为超声辅助球磨法、30分钟和H3BTC:Cu2+=1:1.5,此条件下合成的Cu-BTC具有良好的截断八面体形貌和更好的CR吸附性能。对于GO/Cu-BTC复合材料,GO可以和Cu-BTC形成很好的有效复合,并提高其吸附性能。吸附时间、溶液初始浓度和吸附温度都会对吸附过程产生影响。吸附过程在120分钟达到平衡,平衡时的吸附量和CR溶液的初始浓度呈线性正相关,而且GO/Cu-BTC对500 mg/L的CR的去除率能达到92.05%。吸附过程是吸热的,随着温度升高,平衡吸附量和去除率都随之提高。通过吸附等温线,动力学和热力学对CR的吸附数据进行讨论。Cu-BTC的吸附等温线与Langmuir模型匹配,而且由于(100)面的界面效应,其最大吸附量为884.96 mg/g。GO/Cu-BTC的吸附等温线同时与Langmuir模型和Freundlich模型匹配,而且由于与GO的复合提供了更多的吸附活性位点,其最大吸附量为1103.69 mg/g。动力学参数符合伪二阶模型,CR分子可以与Cu-BTC或GO/Cu-BTC进行电子交换或共用,进而吸附到孔隙中。吸附热力学数据说明吸附过程是吸热的,而且以物理吸附为主,吸附的驱动力是由于熵效应而不是焓变。
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