一维g-C3N4纳米管的制备、改性及性能研究

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在纳米科学领域中,一维纳米材料(纳米管、纳米线、纳米纤维等)在光生电荷的分离、电荷的寿命、电荷的传输、薄膜电阻以及对光的散射利用等诸多方面表现出纳米颗粒无法比拟的优越性,显示出卓越的科研价值。g-C3N4作为一种不含金属的有机聚合物半导体纳米材料,其表现出合适的能带结构、良好的化学稳定性、无毒和制备成本低等特性,被视为半导体开发应用最具研究价值的纳米材料。因此一维g-C3N4纳米材料的制备及其改性具有重要的科学价值。本文正是基于以上对一维g-C3N4纳米材料的美好期许,首次利用三聚氰胺海绵模板法成功制备了一维g-C3N4纳米材料。通过尿素溶液浸入三聚氰胺海绵模板,经过冷冻干燥,热聚合等步骤成功合成一维g-C3N4纳米管(CNT)。详细研究了尿素浓度对一维g-C3N4纳米管结构形成的影响,发现随着尿素浓度的减小越来越不利于一维管状结构形成。此外,我们对一维g-C3N4纳米管在染料敏化太阳能电池(DSSC)中的应用进行了研究。结果表明,CNT-Ti O2复合光阳极与纯Ti O2光阳极器件相比,光电转化效率(η)提高?16%。EIS分析的结果表明CNT-Ti O2复合电池的电阻率远低于纯Ti O2电池。这是因为CNT的一维纳米管结构可以有效增强电池的电荷分离和传输。我们通过稀土离子对上述合成的一维g-C3N4纳米管(CNT)进行了进一步的掺杂改性。通过光催化还原二氧化碳(CO2)的实验证实,Er3+改性的CNT光催化性能最高。此外,羟基自由基测试、光致发光光谱和程序升温脱附等测试结果表明,经过Er的改性可以减少CNT电子定位和延长π共轭体系,从而增强光生电荷分离和增加催化剂表面上的羟基量,因此改善了CNT的表面CO2还原活性。所制备的CNT:0.5%Er3+在可见光照射下光催化CO2还原性能提高最显著,其CH4释放速率为5.87μmolg-1h-1,是粉末g-C3N4的三倍(1.90μmolg-1h-1)。这项工作为太阳能转换设计具有高光催化活性的g-C3N4纳米结构提供了一种新颖的策略。
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