电解水制氢技术是解决化石能源短缺和降低碳排放的有效途径,它的关键在于开发低成本、高性能的析氢反应（HER）和析氧反应（OER）催化剂。层状双氢氧化物（LDHs）材料因其组成结构多样性、价格低廉、合成方法简单等特点,在电催化领域备受关注。然而,电子导电性差和电化学活性表面积有限的缺点仍然限制了它的应用。镍铁合金材料由于镍与铁的协同效应表现出优异的电解水性能,但也存在容易团聚、活性位点少、稳定性差等问题。有效解决方法是将这些金属纳米粒子封装到石墨烯层或碳纳米管中。但现报道的绝大多数需要掺氮且只能用于半反应。因此合成低成本的双功能催化剂仍具有挑战性。本工作以水杨酸根插层的层状双氢氧化物为单一前驱体,通过固态热解的方法,可控合成了高导电性和分散性的三维镍铁合金碳纳米复合催化剂,并对其电解水性能进行了研究。具体研究内容及结论如下:1.本工作以水相中自组装合成的水杨酸根插层的二元镍铁层状氢氧化物（NixFey-Sal LDHs）为单一前驱体（x:y为金属的物质的量之比）,在N2氛围中热解制备了三维碳包覆镍铁合金纳米复合催化剂（NixFey@C）。通过SEM、TEM、BET、XRD、ICP、Raman、FT-IR、原位FT-IR、XPS等工具对前驱体及不同焙烧温度的NixFey@C样品进行了表征,结果表明:Ni4Fe1-Sal LDHs前驱体呈现出三维纳米花状的形貌,直径约为600 nm。500℃热解得到的产物Ni4Fe1@C-500纳米复合材料依然保持三维纳米花状形貌,并具有高金属负载量（91.32%）,大比表面积(221.06 m~2·g-1)以及丰富的孔道结构。纳米片上生成大小均匀,高结晶度的碳包覆镍铁合金纳米颗粒,粒径约为10 nm。碳层有1-3层石墨烯组成,表面具有丰富的功能基团（C-OH、C-M、C-O-M等）。镍铁合金与碳层所形成的C-M、C-O-M有利于核壳之间的稳定性,提高电子传输能力,增强核壳之间的协同作用。在电催化HER和OER测试中,在碱性电解液中表现出优异的催化活性,在10 m A·cm-2的电流密度下,HER的过电位为81 m V,略高于贵金属Pt/C催化剂的54 m V,OER的过电位为269 m V,明显优于贵金属Ru O2催化剂的339 m V。此外,将Ni4Fe1@C-500催化剂负载在碳纸上进行全解水测试,提供10 m A·cm-2的电流密度,电池电压仅为1.57 V,并在一定的电压条件下连续运行280小时保持稳定。2.基于上述研究成果,本工作以三元镍铁锌层状氢氧化物（NiFe Zn-Sal LDHs）为单一前驱体热解得到三维碳包覆NiFe-ZnO（NiFe-ZnO@C）纳米复合材料,使用强碱溶液将其双性氧化物ZnO溶解合成了三维碳包覆NiFe合金（NiFe（ZnO）@C-500）纳米复合催化剂。通过SEM、TEM、EDX、XRD、Raman、XPS等工具对以上样品进行了表征,结果表明:NiFe（ZnO）@C-500纳米复合催化剂同样具有三维纳米花状形貌以及核壳结构。对比NiFe-ZnO@C样品,NiFe（ZnO）@C-500样品中的ZnO几乎完全溶解,石墨烯表面暴漏出了更多的缺陷位点,从而改善了活性中心和本征活性,进一步提高了OER和全解水性能。在10 m A·cm-2的电流密度下,OER的过电位为245 m V,优于贵金属Ru O2催化剂和Ni4Fe1@C-500纳米复合催化剂,HER的过电位为98 m V,略高于贵金属Pt/C催化剂的54 m V,相对于Ni4Fe1@C-500纳米复合催化剂没有明显下降。此外,将其负载在碳纸上进行全解水测试,提供10 m A·cm-2的电流密度,电池电压仅为1.54 V,并在1.65 V的电压下连续运行90小时内保持稳定。所有这些结果使得所制备的NiFe（ZnO）@C优异的非贵金属基双功能电极材料用于整体水分解。综上所述,本文以NiFe-Sal LDHs和NiFe Zn-Sal LDHs为单一前驱体,合成了三维NiFe@C和NiFe（ZnO）@C纳米复合材料。制备的材料具有与贵金属基相媲美的析氢和析氧性能,并且具有优异的稳定性,对氢能开发和减少碳排放具有积极意义。