经济高速发展带来的大气污染与能源短缺已经是当今人类社会面临的主要危机,研发高效、廉价、绿色以及高稳定性的催化剂是解决大气污染与能源短缺问题的主要核心技术。对于大气污染,我们可以寻找高效的尾气净化系统;对于能源短缺,我们亦可以设计高效能源存储转换体系。自从二维材料石墨烯被成功的机械剥离制备出来后,其独特的物理性质和化学性质就引起了人们的广泛研究。我的主要研究工作探讨了二维材料在光电催化氮气还原与氢气纯化领域的应用价值。随着计算机技术的飞速发展,理论技术成为模拟仿真的强有力工具。我们可以通过理论技术的支撑来解释实验的一些特殊现象与材料的物理化学性质。本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了新型二维材料B@g-C6N6与P2C3的物理化学性质,深入分析它们在光电催化与氢气净化领域的潜在应用价值。论文共分为四章,内容安排如下:第一章绪论部分介绍了理论基础及计算方法,并给出在研究中所使用的计算软件包简介。第二章介绍了几种极具代表性的低维纳米材料的研究进展以及在实验和理论计算中比较常见二维纳米材料性能。如重点论述了二维纳米材料石墨烯的独特物理化学性质,概括了六角型氮化硼,过渡金属化合物硫化物,碳氮基二维材料的结构性质和研究应用。第三章探索了非金属B原子掺杂g-C6N6单层（B@g-C6N6）对N2还原为NH3反应的催化活性。我们发现B@g-C6N6体系可以通过“施主-受主”的电子传递过程,有效地捕获和激活N2分子。在反应过程中,掺杂了B原子的g-C6N6的催化剂材料可以大大提高对可见光和红外光的吸收强度,这使该体系有望成为在可见光条件下还原N2的理想候选材料。低起始电位,强可见光吸收,易合成和高热稳定性,这些优秀的特点使B@g-C6N6成为固定N2的高性能光电催化剂。这将为促进可持续生产NH3提供了高效率的新途径。第四章我们研究了多孔P2C3膜对氢气,一氧化碳,氮气,二氧化碳和甲烷不同气体的扩散速率和选择性。经过研究,我们发现氢气通过膜的扩散势垒低至0.18 e V,而其他气体分子的扩散势垒均高于0.5 e V,表明氢气和其他气体通过多孔P2C3膜可以一次性地高效分离。在室温下,多孔P2C3膜具有很高的H2渗透率,当对多孔P2C3膜实施机械应变,增加至6%时,渗透率可以达到2.22×107GPU。因此,我们预测,就H2选择性和渗透率而言,P2C3多孔膜在氢气纯化的领域内存在重要应用价值。