【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）最高认证光电转换效率（PCE）已被提升至25.7%,接近晶硅太阳能电池,具有巨大的发展潜力。在各类PSCs中,基于介孔Ti O2/介孔Zr O2/多孔碳电极三层多孔膜结构的可印刷介观钙钛矿太阳能电池（p-MPSCs）具有成本低、稳定性好、易大面积化制备等优点,被广泛认为有着良好的产业化应用前景,而进一步提升PCE是实现p-MPSCs应用的关键。多孔碳电极导电性差、电荷在
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）最高认证光电转换效率（PCE）已被提升至25.7%,接近晶硅太阳能电池,具有巨大的发展潜力。在各类PSCs中,基于介孔Ti O2/介孔Zr O2/多孔碳电极三层多孔膜结构的可印刷介观钙钛矿太阳能电池（p-MPSCs）具有成本低、稳定性好、易大面积化制备等优点,被广泛认为有着良好的产业化应用前景,而进一步提升PCE是实现p-MPSCs应用的关键。多孔碳电极导电性差、电荷在多孔膜中传输距离长、电荷在碳电极界面处的提取选择性不强等因素带来了电荷传输损耗,制约了p-MPSCs器件性能。本文围绕p-MPSCs电极电阻以及载流子传输注入调控开展研究,实现了器件PCE的有效提升,并对相关过程进行了探讨分析。主要内容包括:（1）研究了碳电极组分与表面性质对p-MPSCs器件性能的影响。研究发现,碳电极中适量的炭黑能够有效改善钙钛矿与碳电极之间的界面接触,而过量的炭黑会对钙钛矿在多孔膜中的填充产生不利影响。进一步对炭黑进行酸洗氧化改性,通过调整硝酸的浓度与酸洗温度,实现了炭黑表面含氧量的调控。高温高浓度的重度氧化过程在炭黑表面引入了含氧基团,有效增加了炭黑的含氧量,进一步促进了钙钛矿与碳电极的界面接触,增强了碳电极的电荷提取能力,将器件的PCE从13.81%提升至14.30%。（2）系统优化了大面积p-MPSCs器件的电极电阻。设计不同的器件几何形状,并引入金属锡母线,减小了电荷在导电性受限的碳电极与透明导电电极中的传输距离。在多孔碳电极表面印刷导电性更好的低温碳电极以构成复合碳电极,增强了碳电极的导电性。通过电极中的电荷传输距离与电极自身导电性的调控,显著降低了1 cm~2大面积器件的串联电阻,有效提升了器件的填充因子,将1 cm~2大面积器件的PCE从7.74%提升至13.99%。（3）开发了吸湿盐诱导的卤化物钙钛矿奥斯瓦尔德熟化技术。探索发现利用碘化钾（KI）处理卤化物钙钛矿,在具备一定湿度的环境中放置之后,钙钛矿发生显著的熟化。进一步研究了不同碱金属盐与有机胺盐以及不同卤盐与拟卤盐对熟化过程的影响规律,并测试了这些盐的吸湿性,明确了盐的吸湿性与一定的湿度是诱导熟化的关键,而盐的阴阳离子类型会影响熟化过程。吸湿盐诱导的熟化有效改善了钙钛矿的结晶性,成功将钙钛矿晶粒尺寸增加超10倍,抑制了非辐射复合并促进了载流子的传输。经KI处理的p-MPSCs表现出了更小的迟滞效应。（4）探索了后处理技术以改善p-MPSCs器件性能。利用碘甲脒（FAI）、KI、碘单质（I2）对钙钛矿进行协同处理,以期FA+占据卤化物钙钛矿的A位,K+占据B位,同时诱导一个X位空位,I原子占据该空位,同时诱导空穴的生成。相应处理使得钙钛矿X射线衍射峰向小角度移动,同时提高了载流子寿命,增强了p-MPSCs器件内建电场,促进了器件内的电荷传输与提取,抑制了器件内的复合,提升器件效率的同时大幅度减小了器件迟滞,实现了PCE为18.39%的高效无迟滞p-MPSCs。
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