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对混合物的有效分离在化工、能源以及日常生活等诸多领域都被广泛地需求。然而基于精馏和分级液化等热过程的传统分离,由于其巨大的能耗而使其应用面临相当高的成本问题;另外,基于化学反应的选择性杂质消除的分离过程也存在着设备投资高、催化剂价格贵等诸多问题。因此,近年来成本低廉的基于多孔材料的选择性吸附分离的手段,被认为是一种绿色分离的新方向而受到广泛关注,其具有材料可再生利用、设备简单、成本低廉和选择性高等优点。因此,开发低成本、高选择性的多孔吸附剂显得极具科学研究意义和实际工业价值。多孔材料具有组成丰富、可修饰性强、比表面积高以及孔道结构可调等优点。其中,多孔碳材料具有成本低、比表面积高、热/化学稳定性好、孔结构可调以及易再生等优点而受到更多地关注。众所周知,对于气体吸附,微孔材料能够表现出最佳性能,而具有微孔-介孔-大孔的分级孔道结构因其在分离过程中能够显著改善传质,进而提高动态分离能力,使其性能进一步优化。另外,杂原子的掺杂能够改善碳基骨架的本征极性和构筑更多的活性吸附位点,是一种可以显著改变和增强多孔材料吸附活性的有效手段。因此结合吸附分离领域对多孔碳材料的迫切需求,本论文制备了系列碳基多孔材料并研究了其气体吸附分离性能,具体内容如下:(一)以柠檬酸、尿素、硫脲作为碳和杂原子来源,通过微波辅助工艺制备杂原子掺杂的碳量子点。探索并优化了多种材料的制备方法,为后续的高比表面积多孔碳材料的制备提供了可靠依据。并进一步表征了掺杂碳量子点的半导体性质,掺杂后的碳量子点发生显著的发光峰位移动,由此证实,表面杂原子的掺杂极大地影响了碳材料的电子结构。(二)利用杂原子掺杂碳量子点,进一步通过化学活化的手段构筑了系列高比表面积、大孔隙率的多元素掺杂(O/N/S)的多孔碳材料。其中在800℃条件下制备的O/N/S共掺杂的多孔碳具有高的比表面积和大孔隙率。在此,以BET、XPS和TEM等多种手段对其化学组成以及孔结构信息进行详细的表征,并对其进行了深入的氢气吸附性能评价。由测试已知,我们制备的多孔碳具有微孔-介孔-大孔复合的分级孔道结构特征,其中多孔碳(CT-800)在77 K时的体积H2吸附量最高,可达到267.3 cm3 g-1。更重要的是,我们构建了一系列S型和N型掺杂的碳模型,通过对吸附机理的研究明确了杂原子对H2分子吸附的影响,H2与吸附载体之间主要通过范德华力的相互影响产生作用。(三)以天然纤维素为原料,通过低温溶解和常温混合两种策略,经过高温碳化等方法获得氮元素掺杂的纤维素基多孔碳材料。实验结果表明,低温纤维素溶解策略制备的多孔碳(CL-2-600),在动力学分离条件下测试中,吸收CO2值相对较少但具有高CO2/N2选择性(253)。更值得注意的是,我们利用突破性实验测试了CL-2-600的再生能力,发现样品能够在相对温和的条件下完全再生,是CO2气体的良好捕获者。